二元催化体系论文_许少勃,刘婷婷,张奇日,谷莹秋,史利娟

导读:本文包含了二元催化体系论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:催化剂,离子,铵盐,烷烃,稀土金属,糠醛,体系。

二元催化体系论文文献综述

许少勃,刘婷婷,张奇日,谷莹秋,史利娟[1](2019)在《Mim-NH_2/TBAB离子液体基二元均相催化体系在温和条件下高效催化转化CO_2》一文中研究指出以功能化氨基咪唑离子液体(Mim-NH_2)为催化剂,四丁基溴化铵(TBAB)为助催化剂,将两者通过物理混合制成一种高效二元均相催化剂用于催化CO_2和环氧丙烷(PO)的环加成反应生成碳酸丙烯酯(PC),并系统考察了催化剂/助催化剂的物质的量比、CO_2压力以及反应温度对PC产率的影响。研究发现,Mim-NH_2和TBAB对CO_2的环加成反应有良好的协同催化效应,从而在无金属、无溶剂、温和的条件下高效催化转化CO_2。当Mim-NH_2/TBAB的物质的量比为1:1时,在75℃以及0.35MPa的CO_2压力下,反应48h后PC的产率高达98%以上。(本文来源于《天然气化工(C1化学与化工)》期刊2019年01期)

程瑞华,周宇杰,侯侨丽,刘柏平[2](2018)在《稀土叁元催化体系ZnO/SiO_2负载化及季铵盐催化CO_2与环氧丙烷合成高分子量聚碳酸酯(英文)》一文中研究指出由环氧丙烷(PO)和CO_2交替共聚合成脂肪族聚碳酸亚丙酯,CO_2利用率高,所得产物具有一定的力学性能和生物降解性能,具有广泛应用前景.目前,用于CO_2和环氧化合物共聚的催化体系主要包含锌、钴、镉、铬、铝和稀土等金属活性中心,结构、活性各异的催化剂体系,其催化性能和产物性能也各具特色.其中,稀土叁元催化剂(ZnEt_2-甘油-叁氯乙酸钇)因合成聚碳酸酯产物的分子量高、碳酸酯单元含量高、聚醚及环碳酸酯副产物少的特点而受到关注.但是由于催化剂催化效率低,聚合时间长,产品成本高,使得工业化规模生产受到限制.本文基于稀土叁元催化体系,将催化剂负载于硅胶及锌改性硅胶,优化了其制备条件,同时考察了添加季铵盐对催化CO_2/环氧丙烷共聚合成聚碳酸酯性能的影响.结果表明,在1 L聚合釜中,于3.5 MPa和70 ℃反应条件下,ZnO担载量及ZnO/SiO_2添加量对反应性能均有影响.当3 wt%ZnO/SiO_2的添加量为5 g时,稀土叁元催化体系的活性为4845.2 g/mol_(Zn).所得聚合物经过多次纯化处理后,能够有效提高材料的热学性能,即有效除去产物中的ZnO对聚合物的热稳定性有重要作用.添加含有不同阴离子(F~-,Cl~-和Br~-)的季铵盐可显着影响稀土叁元催化剂的活性.其中,仅四甲基氟化铵可以明显提高反应活性乃至聚合物分子量.在3 wt%ZnO/SiO_2载体和四甲基氟化铵的协同作用下,稀土叁元催化体系的共聚性能明显提升,活性最高可达5223.0 g/mol_(Zn).聚合物结构分析表明,在载体和四甲基氟化铵存在下,聚合物分子量明显提高,可达到20万以上,分子量分布明显变窄,且聚合物结构如碳酸酯的单元含量、副产物含量以及聚合物产品玻璃化温度基本不变,后者均保持在40.41℃.基于此,我们提出了在ZnO改性硅胶载体及四甲基氟化铵存在下稀土叁元催化体系催化CO_2/环氧丙烷共聚的反应机理:ZnO/SiO_2载体有利于稀土叁元催化体系的分散,而四甲基氟化铵则有利于吸附在ZnEt_2上的环氧丙烷开环(本文来源于《催化学报》期刊2018年08期)

黄耀兵,杨涛,刘安凤,周新成,潘晖[3](2016)在《微波辅助SnCl_4/H_2SO_4二元体系催化纤维素醇解制备乙酰丙酸甲酯》一文中研究指出主要研究了在微波条件下,金属盐-酸混合二元体系催化纤维素醇解制备乙酰丙酸甲酯的反应.在SnCl_4和H_2SO_4的协同作用下,纤维素被高效转化,获得了61.5%的乙酰丙酸甲酯的产率.考察了催化剂比例、反应时间和反应温度等参数对反应产率和选择性的影响,研究了水的加入对于反应的促进作用.同时,将该体系应用到多种生物质原料(如蔗糖、淀粉和菊粉等)转化为乙酰丙酸甲酯的反应中,取得了48%~60%的产率.催化剂经过5次的连续回收和重复使用,依然保持了良好的催化活性.(本文来源于《有机化学》期刊2016年06期)

代全权,白晨曦,胡雁鸣,张学全[4](2015)在《二元磺酸稀土催化体系合成含反-1,4链节的顺-1,4聚丁二烯》一文中研究指出一种新颖的二元苯磺酸钕催化体系由Nd(C_6H_5SO3_)_3、给电子体和烷基铝构成,通过烷基铝和给电子体的变化,合成了包含反-1,4链接的顺-1,4聚丁二烯,其中反-1,4含量为1.5~32.4%,顺-1,4含量为63.9~97.6%。并且给电子体的种类和烷基铝的类型对催化活性、反-1,4含量、分子量和分子量分布都有较大影响。(本文来源于《2015年全国高分子学术论文报告会论文摘要集——主题A-高分子化学》期刊2015-10-17)

马丁[5](2014)在《利用CO转化的二元纳米催化体系探索》一文中研究指出将可再生含碳化合物高效、经济地转化为液体燃料和精细化学品是替代化石能源的重要途径。可再生含碳化合物包括生物质类大分子以及来源于生物质和工业排放的小分子如CO、CO2等。由于此类分子结构中氧含量较高,需用高压氢气来脱除分子中多余的氧,再进一步将其转化为化学品,如将纤维素转化为多元醇的过程,以及通过费托合成过程转化CO为碳氢化合物等。但氢气用途广泛,目前主要依赖于化石能源重整获得,而我国"富煤贫油"的能源结构造就了贫氢的形势。因此,设计并实现新型可再生含碳化合物(本文来源于《中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会:纳米催化》期刊2014-08-04)

杨子锋[6](2014)在《基于氨基酸/多巴胺二元催化体系制备环状碳酸酯反应过程研究》一文中研究指出近年来发展绿色、高效、廉价的方法把CO2转化为有用的化工产品已经引起了广泛的关注,而CO2与环氧化合物环加成制备环状碳酸酯的反应是化学固定CO2的最有效的方法之一。合成环状碳酸酯的关键在于开发催化剂,针对现有已开发催化剂在CO2与环氧化合物环加成的反应中有毒有害,合成复杂,反应条件苛刻等需要进一步改进的问题,本论文开发出了绿色安全、简便高效、生物相容性的新型催化剂,取得了很好的催化效果,在此过程中进一步验证氢键协同催化机理在合成环状碳酸酯方面的应用。论文主要创新性工作及成果如下:1开发了用于制备环状碳酸酯的KI/氨基酸二元催化体系。从21种氨基酸中选出了五种典型化学结构的氨基酸(甘氨酸、苏氨酸、天冬氨酸、组氨酸、色氨酸),筛选出了活性最高的氨基酸。探索了最佳的催化体系反应条件,详细地考察了催化剂的配比、数量,反应温度、压力、时间等对CO2与环氧化合物环加成反应的影响。结果表明,在无任何其他溶剂的温和反应条件下(120℃,2MPa,1h),KI/色氨酸(摩尔比为l:1)催化体系能实现99%的环氧丙烷转化率和99%的碳酸丙烯酯选择性;并且催化剂被重复循环使用6次后催化活性没有明显的下降;同时该催化体系同样适用于其他端位的环氧化合物;最后运用核磁手段详细的探讨了催化剂的催化机理,验证了路易斯碱-氢键协同催化机理的可行性,为后续催化剂的开发提供了依据。2利用路易斯碱-氢键协同催化机理设计了用于制备环状碳酸酯的KI/聚多巴胺催化体系。首先,合成了一系列不同纳米尺寸的聚多巴胺微球用于催化反应,其次,为了探索KI/聚多巴胺催化体系最优的反应条件,详细地考察了催化剂的各种参数对合成环状碳酸酯的影响。结果表明,在无溶剂的温和反应条件下(120℃,2MPa,1.5h),KI/PDA(摩尔比为l:1)能实现99%的环氧丙烷转化率和99%的碳酸丙烯酯选择性;催化剂被循环使用7次后催化活性不降低;同时该催化体系同样适用于其他单取代或双取代端位的环氧化合物;最后运用密度泛函理论和核磁手段探讨了反应机理。(本文来源于《河南大学》期刊2014-06-01)

陈明慧,徐魁,廖吉星,陈肖虎[7](2014)在《多元催化体系中Cd的助催化机制对低汞触媒性能的影响》一文中研究指出以活性炭为载体,采用多重合成工艺复配出特定的多元催化剂,并用自制模拟工业氯乙烯生产装置进行试验,结合SP-6890型气相色谱仪对该多元催化反应体系进行催化活性评价。研究发现:在该多元催化反应体系中,Cd2+和Hg2+与Cl-形成较大分子的双核桥式络合物催化活性中心,这种大分子结构不仅增大了催化体系活性组分的比表面积和催化活性中心结构的稳定性,有效地提高了整个体系的催化活性,同时也增大了催化体系中活性组分与载体活性炭的结合力,有利于抑制汞的流失。(本文来源于《聚氯乙烯》期刊2014年05期)

胡尊燕,代全权,刘海燕,张国震,王玉强[8](2014)在《二元叁氟甲磺酸稀土催化体系合成高顺式-1,4-聚丁二烯橡胶》一文中研究指出用以Nd(CF3SO3)3·3 TBP(简称Nd,其中TBP为磷酸叁丁酯)为主催化剂、Al(i-Bu)2H(简称Al)为助催化剂、己烷(Hex)为溶剂,在少量单体1,3-丁二烯(Bd)存在下配制的催化体系催化Bd聚合,考察了催化剂配制方式、单体加入量、Al/Nd(摩尔比,下同)、催化剂用量、陈化温度、陈化时间等对Bd聚合的影响。结果表明,在催化剂加料顺序为Nd+Bd+Al+Hex,Bd/Nd(摩尔比)为10、Al/Nd为15~20、Nd/Bd(摩尔比)为8×10-5,50℃陈化1.0 h的条件下,聚丁二烯橡胶收率可达75.0%以上,顺式-1,4-结构摩尔分数高达98.0%以上。(本文来源于《合成橡胶工业》期刊2014年02期)

张晔,陈明强,王君,胡青松[9](2014)在《二元溶剂体系中CrCl_3催化木糖制备糠醛的研究》一文中研究指出对木糖在甲苯/水二元溶剂体系中直接转化制备糠醛进行研究。考察了6种氯化物CrCl3·6H2O,AlCl3·6H2O,FeCl3,CuCl2·2H2O,CoCl2·6H2O,ZnCl2的催化效果,结果表明:选用的金属氯化物均具有一定的催化效果,其中CrCl3·6H2O的催化效果明显优于其他氯化物。以CrCl3·6H2O为催化剂,系统研究反应温度、反应时间、催化剂浓度、木糖质量分数、NaCl添加量对糠醛产率的影响,反应的最佳条件为:反应温度140℃、反应时间60 min,CrCl3·6H2O浓度0.1 mol/L,木糖及NaCl的质量分数分别为4%和15%。在该条件下,糠醛产率为52.55%。(本文来源于《化学工程》期刊2014年03期)

董跃[10](2011)在《在二元催化氧化脱硫反应体系中多硫离子作用的研究》一文中研究指出栲胶脱硫法和ADA脱硫法同属于钒基二元催化氧化脱硫技术,是目前我国最常用的湿法脱硫工艺。这两种脱硫方法都存在反应过程中生成副产物较多的缺点,为了避免或抑制副反应,深入研究该工艺的反应机理是十分必要的。本文通过实验发现HS~-与五价钒V(Ⅴ)反应过程中生成了多硫离子Sx2-,但是无法对其进行定性定量检测。在参考其它科学研究的基础上建立了一种检测多硫离子Sx2-的新方法,并运用该方法研究了脱硫反应中H_2S的吸收转化过程以及H_2S被吸收转化后生成的含硫物质和氧化催化剂的反应过程,探讨了二元催化氧化脱硫过程的反应机理。最后考察了多硫离子Sx2-在副产物生成中的作用。通过以上研究,得出如下主要结论:采用硫离子电极对HS~-与五价钒之间的反应以及反应过程中多硫离子Sx2-生成的影响因素的研究表明:HS~-与五价钒的反应存在一个初始快速反应阶段和慢速反应阶段,在适当初始浓度下的HS~-和五价钒反应生成了多硫离子Sx2-。反应温度对反应过程中HS~-的转化率影响不大,但是升高温度有利于多硫离子Sx2-的生成。溶液pH值越大,HS~-的转化率越低;pH值的增加将抑制HS~-向多硫离子Sx2-的转化。建立了一种可检测二元催化氧化脱硫过程中多硫离子Sx2-的方法,该方法采用悬汞电极作为工作电极,通过循环伏安检测溶液中Sx2-。结果显示该方法能够有效地检测出各种Sx2-和HS~-等含硫物质,并且各物质响应峰分离较好。同时对氧化脱硫过程中存在的其它物质进行了检测,排除了其对测定多硫离子Sx2-的干扰。研究表明采用该方法检测氧化脱硫过程中的多硫离子Sx2-是可行的和可靠的。另外,考察了循环伏安的测试条件,结果表明最佳扫描速率为400mV/s,添加电解质KC1的最佳浓度为0.5mol/L。通过采用悬汞电极的循环伏安法研究了 H_2S的吸收转化过程,发现其循环伏安曲线中先后出现了四个氧化峰,表明当H_2S被碳酸盐缓冲液吸收后,除生成了HS~-外,还在溶液中O_2(aq)的作用下生成叁种多硫离子Sx2-,经分析,这叁种多硫离子Sx2-应该分别是S_2~(2-)、S_4~(2-)和S_6~(2-)。进一步可给出H_2S的吸收转化机理:HH_2S(aq)+ OH→H_2O+HS~-4HS~-+O_2(aq)→2S_2~(2-)+2H_2O4S_2~(2-)+O_2(aq)+2H+→2S_4~(2-)+2OH-S_2~(2-)+S_4~(2-)+02(aq)+2H+→S_6~(2-)+2OH-仿H_2S吸收液和五价钒之间的反应研究显示,溶液中各含硫物质的浓度随着反应时间增加而下降,而且在反应初期5s内有一个快速反应过程,反应过程中含硫物质HS~-、S_2~(2-)、S_6~(2-)和S_4~(2-)依次消失。在整个反应过程中没有新的含硫离子生成,生成的新物质经检测分析为单质硫S8。通过理论分析显示催化剂钒在该反应过程中的存在形态由HV2073-转化为HV_2O_5~-。根据以上结论给出了含硫物质和五价钒的反应机理:2HS~-+HV_2O_7~(3-)→S_2~(2-)+HV_2O_5~-+2OH-2S_2~(2-)+HV_2O_7~(3-)+2H_2O→S_4~(2-)+HV_2O_5~-+4OH-S_2~(2-)+S_4~(2-)+2HV_2O_7~(3-)+2H_2O→S_6~(2-)+ 2HV_2O_5~-+4OH-S_2~(2-)+S_6~(2-)+4HV_2O_7~(3-)+2H_2O→S8↓+ 4HV_2O_5~-+4OH-2S_6~(2-)+HV_2O_7~(3-)+2H_2O→S8↓+S_4~(2-)+ HV_2O_5~-+4OH-2S_4~(2-)+4HV_2O_7~(3-)+4H_2O→S8↓+4HV_2O_5~-+ 80H-含硫物质和氧化栲胶反应速率与含硫物质和五价钒V(V)反应速率相比,其反应速率较慢,并且反应过程中没有沉淀物生成。采用紫外可见光谱和红外光谱的研究结果表明,含硫物质在被氧化栲胶氧化过程中可能生成了一种以栲胶结构为基体具有含硫官能团的有机物。仿H_2S吸收液和ADA之间的反应研究显示,溶液中ADA可以直接和含硫物质反应。随着反应时间的增加,溶液中含硫物质的浓度不断下降,而且反应可分为初始快速反应阶段和慢速稳定反应阶段。采用尝试法对反应的慢速稳定反应阶段进行了反应动力学研究,结果表明仿H_2S吸收液中含硫物质和ADA反应为一级反应,反应速率常数为0.00175s-1。脱硫反应液停留时间和副产物关系的研究表明,脱硫再生液中HS~-浓度随脱硫富液停留时间的增加而降低。脱硫再生液中副产物S2032-和SO42-的浓度也随停留时间的增加而降低。表明增加脱硫富液的停留时间可以减少副产物的生成。随着停留时间增加,HS~-基本转化,副产物生成量先增加后缓慢下降,显示未反应的HS~-和Sx2-都是副产物的来源,而且Sx2-是副产物的主要来源。(本文来源于《太原理工大学》期刊2011-12-01)

二元催化体系论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

由环氧丙烷(PO)和CO_2交替共聚合成脂肪族聚碳酸亚丙酯,CO_2利用率高,所得产物具有一定的力学性能和生物降解性能,具有广泛应用前景.目前,用于CO_2和环氧化合物共聚的催化体系主要包含锌、钴、镉、铬、铝和稀土等金属活性中心,结构、活性各异的催化剂体系,其催化性能和产物性能也各具特色.其中,稀土叁元催化剂(ZnEt_2-甘油-叁氯乙酸钇)因合成聚碳酸酯产物的分子量高、碳酸酯单元含量高、聚醚及环碳酸酯副产物少的特点而受到关注.但是由于催化剂催化效率低,聚合时间长,产品成本高,使得工业化规模生产受到限制.本文基于稀土叁元催化体系,将催化剂负载于硅胶及锌改性硅胶,优化了其制备条件,同时考察了添加季铵盐对催化CO_2/环氧丙烷共聚合成聚碳酸酯性能的影响.结果表明,在1 L聚合釜中,于3.5 MPa和70 ℃反应条件下,ZnO担载量及ZnO/SiO_2添加量对反应性能均有影响.当3 wt%ZnO/SiO_2的添加量为5 g时,稀土叁元催化体系的活性为4845.2 g/mol_(Zn).所得聚合物经过多次纯化处理后,能够有效提高材料的热学性能,即有效除去产物中的ZnO对聚合物的热稳定性有重要作用.添加含有不同阴离子(F~-,Cl~-和Br~-)的季铵盐可显着影响稀土叁元催化剂的活性.其中,仅四甲基氟化铵可以明显提高反应活性乃至聚合物分子量.在3 wt%ZnO/SiO_2载体和四甲基氟化铵的协同作用下,稀土叁元催化体系的共聚性能明显提升,活性最高可达5223.0 g/mol_(Zn).聚合物结构分析表明,在载体和四甲基氟化铵存在下,聚合物分子量明显提高,可达到20万以上,分子量分布明显变窄,且聚合物结构如碳酸酯的单元含量、副产物含量以及聚合物产品玻璃化温度基本不变,后者均保持在40.41℃.基于此,我们提出了在ZnO改性硅胶载体及四甲基氟化铵存在下稀土叁元催化体系催化CO_2/环氧丙烷共聚的反应机理:ZnO/SiO_2载体有利于稀土叁元催化体系的分散,而四甲基氟化铵则有利于吸附在ZnEt_2上的环氧丙烷开环

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

二元催化体系论文参考文献

[1].许少勃,刘婷婷,张奇日,谷莹秋,史利娟.Mim-NH_2/TBAB离子液体基二元均相催化体系在温和条件下高效催化转化CO_2[J].天然气化工(C1化学与化工).2019

[2].程瑞华,周宇杰,侯侨丽,刘柏平.稀土叁元催化体系ZnO/SiO_2负载化及季铵盐催化CO_2与环氧丙烷合成高分子量聚碳酸酯(英文)[J].催化学报.2018

[3].黄耀兵,杨涛,刘安凤,周新成,潘晖.微波辅助SnCl_4/H_2SO_4二元体系催化纤维素醇解制备乙酰丙酸甲酯[J].有机化学.2016

[4].代全权,白晨曦,胡雁鸣,张学全.二元磺酸稀土催化体系合成含反-1,4链节的顺-1,4聚丁二烯[C].2015年全国高分子学术论文报告会论文摘要集——主题A-高分子化学.2015

[5].马丁.利用CO转化的二元纳米催化体系探索[C].中国化学会第29届学术年会摘要集——第34分会:纳米催化.2014

[6].杨子锋.基于氨基酸/多巴胺二元催化体系制备环状碳酸酯反应过程研究[D].河南大学.2014

[7].陈明慧,徐魁,廖吉星,陈肖虎.多元催化体系中Cd的助催化机制对低汞触媒性能的影响[J].聚氯乙烯.2014

[8].胡尊燕,代全权,刘海燕,张国震,王玉强.二元叁氟甲磺酸稀土催化体系合成高顺式-1,4-聚丁二烯橡胶[J].合成橡胶工业.2014

[9].张晔,陈明强,王君,胡青松.二元溶剂体系中CrCl_3催化木糖制备糠醛的研究[J].化学工程.2014

[10].董跃.在二元催化氧化脱硫反应体系中多硫离子作用的研究[D].太原理工大学.2011

论文知识图

二元催化体系所得聚合物形态二乙基锌一甘油二元催化体系及...二乙基锌一甘油二元催化体系及...二乙基锌一甘油二元催化体系及...二乙基锌一甘油二元催化体系及...二元催化体系的作用方式

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