ZSM-5/MgO质量比对复合催化剂物化性质及合成甲硫醇反应的影响

ZSM-5/MgO质量比对复合催化剂物化性质及合成甲硫醇反应的影响

论文摘要

采用介孔碱性MgO对微孔酸性ZSM-5分子筛进行复合改性,利用液相沉淀包覆技术制备了ZSM-5/MgO复合催化剂,研究了ZSM-5与MgO质量比对复合催化剂物化性质和合成甲硫醇催化性能的影响。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积及孔隙分析仪(BET)和化学吸附分析仪(CO2/NH3-TPD)等手段对不同复合催化剂的晶相组成、微观形貌、孔结构及表面酸碱性进行分析表征。结果表明:ZSM-5/MgO质量比对ZSM-5/MgO复合催化剂的物化性质和催化性能影响较大。过高或过低ZSM-5/MgO质量比制得复合催化剂中MgO结晶度都有所降低,且未形成包覆相结构;ZSM-5/MgO质量比为1/3时制得复合催化剂形成了均匀包覆相结构和微-介孔结构(总比表面积为162 m2/g,总孔体积0.46 cm3/g),同时具有酸碱特性;在反应压力1.0 MPa、反应温度370℃、H2S/CH3OH摩尔比2/1、N2流速80 mL/min、H2S流速4.9 mL/min反应条件下合成甲硫醇,复合催化剂表现出优越的催化性能、稳定性及寿命,CH3OH转化率、CH3SH选择性和CH3SH收率分别达到90.48%、90.04%和81.47%,催化剂寿命达到18 h。与单一ZSM-5分子筛相比,复合催化剂寿命延长了7 h,CH3SH收率提高了13.97百分点。

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 实验原料
  •   1.2 催化剂的制备
  •     1.2.1 介孔MgO的制备
  •     1.2.2 ZSM-5的制备
  •     1.2.3 ZSM-5/MgO复合催化剂的制备
  •     1.2.4 MgO-ZSM-5共混型复合催化剂的制备
  •   1.3 催化剂表征
  •     (1) XRD分析:
  •     (2) SEM分析:
  •     (3) BET分析:
  •     (4) CO2/NH3-TPD分析:
  •   1.4 催化剂评价
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 XRD分析
  •   2.2 SEM分析
  •   2.3 BET分析
  •   2.4 CO2/NH3-TPD分析
  •   2.5 催化性能评价
  • 3 结 论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 刘飘,刘飞,杨凯旭,曹建新

    关键词: 复合催化剂,质量比,甲硫醇合成,催化性能

    来源: 石油学报(石油加工) 2019年04期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 有机化工

    单位: 贵州大学化学与化工学院,贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州省矿产资源高效利用与绿色化工技术特色重点实验室

    基金: 国家自然科学基金项目(21666007),贵州省百层次创新型人才专项(黔科合平台人才([2016]5655),贵州省科技创新人才团队(黔科合平台人才[2018]5607),贵州省科技计划项目(黔科合平台人才[2017]5788)资助

    分类号: TQ426;TQ223.2

    页码: 766-774

    总页数: 9

    文件大小: 1762K

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