Ru改性碳纳米管催化甲醇分解的密度泛函理论研究

论文摘要

基于密度泛函理论,运用VASP软件计算了甲醇在Ru改性单壁碳纳米管（Ru/CNTs）表面分解的全部基元反应所涉及的吸附能、活化能和部分反应速率常数,探究了甲醇在该催化剂表面的分解机理。根据吸附能确定了各物种的最优吸附位;其中,COH、CH和C最优吸附位是bridgeRu-C（br1）位,其余物种的最优吸附位均为TopRu（T1）位。甲醇分解的第一步基元反应存在三条反应路径,即CH3OH→CH3+OH、CH3OH→CH2OH+H和CH3OH→CH3O+H;由活化能及反应速率常数分析可知,主反应路径为CH3OH→CH2OH→CHOH→COH→CO,即甲醇分解时其C—H键最易发生断裂,生成的CH2OH分子经连续脱氢最终生成CO.因此,Ru/CNTs催化甲醇分解的主产物是CO和H,且不易积碳。

论文目录

• 1 计算方法与模型
• 2 结果与讨论
•   2.1 甲醇及相关物种的吸附
•     2.1.1 甲醇的吸附
•     2.1.2 CHxO（x=1～3）的吸附
•     2.1.3 CHxOH（x=0～2）的吸附
•     2.1.4 CHx（x=1～3）的吸附
•   2.2 反应历程探索
•     2.2.1 甲醇的分解
•       1) R1:
•       2) R2:
•       3) R3:
•     2.2.2 CHx（x=1～3）的分解
•       1) R4:
•       2) R5:
•       3) R6:
•     2.2.3 CHxOH（x=0～2）的分解
•       1) R7:
•       2) R8:
•       3) R9:
•     2.2.4 CHxO（x=1～3）的分解
• 3 讨论部分
•   3.1 态密度（DOS）分析
•   3.2 虚频的计算
• 4 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 任瑞鹏,李云

关键词: 甲醇分解,催化剂,改性碳纳米管,反应机理,密度泛函理论,反应路径

来源: 太原理工大学学报 2019年06期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅱ辑,工程科技Ⅰ辑

专业: 化学

单位: 太原理工大学煤科学与技术教育部与山西省共建重点实验室

基金: 国家自然科学基金资助项目(21776196,51778397)

分类号: O643.12

DOI: 10.16355/j.cnki.issn1007-9432tyut.2019.06.008

页码: 756-763

总页数: 8

文件大小: 2189K

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