硅藻土制备MCM-41及改性后对水中磷酸盐的吸附研究

论文摘要

水体中大量磷酸盐的存在通常会导致富营养化,控制磷酸盐排放势在必行。吸附法因具有操作简单,去除效率高,吸附速度快而备受关注,环保高效的除磷吸附剂的研发成为热点课题。本研究以天然硅藻土为原料制备了MCM-41介孔分子筛,并以其作为载体,分别负载氧化镧和氧化镁,从而制得两种改性吸附剂,研究了两种吸附剂对水中磷酸盐的吸附性能及吸附机制。本论文主要研究内容如下:以硅藻土作为硅源,十六烷三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,经过水热法合成了MCM-41介孔分子筛,采用X-射线衍射（XRD）、红外光谱（FTIR）、透射电镜（TEM）和氮气吸附-脱附进行表征分析。结果表明:CTAB/SiO2摩尔比为0.4时材料具有高度有序的介孔结构,BET比表面积为815.4 m2/g,孔径和总孔容分别为4.32 nm和0.82 cm3/g。制备了氧化镧改性的MCM-41介孔分子筛,对以最佳La/SiO2摩尔比为0.2时制得的氧化镧改性MCM-41(La0.2M41)采用X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和氮气吸附-脱附进行表征。表征结果表明改性后的材料仍然保留了规则有序的介孔结构,但介孔分子筛的六方有序结构有所破坏。考察了吸附时间,初始pH,吸附剂投加量和共存离子对La0.2M41吸附磷酸盐效果的影响。结果表明:La0.2M41对磷酸盐吸附效率很快,去除效率高,吸附剂投加量为0.08 g时,去除率可达97.56%,吸附的最佳pH范围为3.0-6.0。此外,不同初始pH值下磷酸盐去除效果和吸附磷酸盐后pH值的变化,说明配体交换和静电力作用是吸附剂去除磷酸盐的主要机制。水中的共存阴离子对磷酸盐去除效果的影响程度大小顺序为CO32->F->NO3->Cl->SO42-。吸附动力学与热力学研究表明磷酸盐吸附动力学数据符合伪二级动力学模型,吸附热力学数据可以用Langmuir等温吸附模型很好的拟合,其最大磷酸盐吸附容量为263.16 mg/g。再生实验结果显示吸附剂的磷酸盐解析率高达92.68%,说明吸附剂具备优异的再生能力。制备了氧化镁改性的MCM-41介孔分子筛,对以氯化镁最佳改性浓度为1.5mol/L时制得的氧化镁改性MCM-41(Mg1.5M41)采用X-射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）和氮气吸附-脱附进行表征。表征结果表明负载氧化镁后材料的有序性明显变差。考察了吸附时间,初始pH,吸附剂投加量和共存离子对磷酸盐吸附效果的影响。结果表明:Mg1.5M41仍然具有优异的磷酸盐吸附能力,吸附剂投加量为0.12 g时,磷酸盐去除率可达98.25%,pH值在6.0-8.0范围内吸附容量较高,物理吸附和静电力作用是吸附剂去除磷酸盐的主要机制。此外,水中共存离子Cl-、NO3-和F-对磷酸盐去除效果影响较小,CO32-和SO42-影响较大。吸附动力学与热力学研究同样得出磷酸盐吸附动力学符合伪二级动力学模型,吸附热力学数据能用Langmuir等温吸附模型很好的拟合,其最大磷酸盐吸附容量为250 mg/g。再生实验表明解析率高达90.08%,吸附剂再生性能力强。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
•   1.1 研究背景
•   1.2 常用的除磷技术
•     1.2.1 化学沉淀法除磷
•     1.2.2 生物法除磷
•     1.2.3 吸附法除磷
•   1.3 硅藻土
•     1.3.1 硅藻土概述
•     1.3.2 硅藻土研究现状
•   1.4 介孔材料
•     1.4.1 介孔材料的结构特点
•     1.4.2 介孔材料的合成机理
•     1.4.3 介孔材料的制备方法
•     1.4.4 介孔材料的改性研究
•   1.5 本论文的研究意义、研究内容和创新点
•     1.5.1 研究意义
•     1.5.2 研究内容
•     1.5.3 创新点
• 第2章 实验部分
•   2.1 实验原料与试剂
•   2.2 实验仪器
•   2.3 MCM-41 介孔分子筛的制备
•   2.4 MCM-41 的改性实验
•     2.4.1 氧化镧改性MCM-41 的制备
•     2.4.2 氧化镁改性MCM-41 的制备
•   2.5 磷酸盐吸附实验方法
•     2.5.1 磷酸盐溶液的配置
•     2.5.2 磷酸盐含量测定方法
•     2.5.3 静态吸附
•     2.5.4 竞争吸附
•     2.5.5 再生实验
•   2.6 材料表征方法
•     2.6.1 X射线衍射（XRD）分析
•     2.6.2 透射电镜（TEM）分析
•     2.6.3 N2 吸附-脱附分析
•     2.6.4 红外光谱（FTIR）分析
• 第3章 MCM-41 介孔分子筛的制备及表征
•   3.1 硅藻土的组成及结构分析
•   3.2 MCM-41 介孔分子筛的制备
•   3.3 MCM-41 介孔分子筛的表征结果与讨论
•     3.3.1 X射线衍射（XRD）分析
•     3.3.2 红外光谱（FTIR）分析
•     3.3.3 透射电镜（TEM）分析
• 2吸附-脱附分析'>    3.3.4 N₂吸附-脱附分析
•   3.4 本章小结
• 第4章 氧化镧改性MCM-41 的制备及其对磷酸盐吸附性能的研究
•   4.1 引言
•   4.2 实验部分
•     4.2.1 氧化镧改性MCM-41 的制备方法
•     4.2.2 磷酸盐吸附实验方法
•   4.3 结果与讨论
•     4.3.1 氧化镧改性MCM-41 对磷酸盐吸附性能的初筛实验
•     4.3.2 氧化镧改性材料表征结果分析
•     4.3.3 氧化镧改性MCM-41 对磷酸盐的吸附性能研究
•     4.3.4 再生实验
•   4.4 本章小结
• 第5章 氧化镁改性MCM-41 的制备及其对磷酸盐吸附性能的研究
•   5.1 引言
•   5.2 实验部分
•     5.2.1 氧化镁改性MCM-41 的制备方法
•     5.2.2 磷酸盐吸附实验方法
•   5.3 结果与讨论
•     5.3.1氧化镁改性材料对磷酸盐吸附性能的初筛实验
•     5.3.2 氧化镁改性材料表征结果
•     5.3.3 氧化镁改性MCM-41 对磷酸盐的吸附性能研究
•     5.3.4 再生实验
•   5.4 两种磷酸盐吸附材料结构性能比较
•   5.5 本章小结
• 结论与展望
• 参考文献
• 致谢
• 附录A（攻读学位期间所发表的学术论文目录）

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 何小娟

导师: 贾小宁

关键词: 硅藻土,介孔材料,氧化镧,氧化镁,磷酸盐

来源: 兰州理工大学

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 环境科学与资源利用

单位: 兰州理工大学

分类号: X52

总页数: 69

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