锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根

锐钛矿光催化降解苯酚:氟离子吸附的影响大于磷酸根

论文摘要

已知氟离子和磷酸根能加快锐钛矿和P25TiO2光催化降解苯酚等有机物,但作用机理仍存在争议.合成了不含无机阴离子的锐钛矿,并在其表面沉积0.52 wt%Pt (Pt/TiO2).在初始p H 5.2的水溶液中, 99%的氟离子和磷酸根分别为F-和H2PO4-.加入0.1~30mmol/L阴离子,苯酚的光催化降解速率常数(kobs)都增大,证实了氟离子和磷酸根均具有正效应.有趣的是,kobs增加倍数均与阴离子吸附量呈线性关系,其中氟离子的斜率大于磷酸根,而Pt/TiO2的斜率大于TiO2.这表明阴离子的正效应源于吸附于固体表面的阴离子,并且氟离子的活性大于磷酸根.(光)电化学测试表明,氟离子和磷酸根分别抑制和促进O2还原,但它们都促进苯酚氧化.此外,氟离子和磷酸根分别使TiO2平带电位移动-159 m V和89 m V.前者有利于TiO2价带与苯酚发生轨道重叠,后者有利于TiO2导带分别与O2发生轨道重叠,进而加快界面电荷转移.由于阴离子广泛存在,该结果将有助于半导体光催化的机理研究及其环境应用.

论文目录

  • 1 引言
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 材料的表征
  •   2.2 苯酚降解
  •   2.3 阴离子吸附等温线
  •   2.4 阴离子浓度和表面吸附的影响
  •   2.5(光)电化学测试
  •   2.6 可能机理
  • 3 结论
  • 4 实验部分
  •   4.1 材料和试剂
  •   4.2 催化剂的合成与表征
  •   4.3 光催化和分析
  •   4.4 电极制备及光电化学测试
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 刘胜伟,赵建军,许宜铭

    关键词: 锐钛矿,氟离子,磷酸根,吸附,光电催化,电荷转移

    来源: 化学学报 2019年04期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学,环境科学与资源利用

    单位: 浙江大学化学系硅材料国家重点实验室

    基金: NSFC创新群体基金(No.21621005)资助~~

    分类号: X703;O643.36;O644.1

    页码: 351-357

    总页数: 7

    文件大小: 571K

    下载量: 58

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