加氢肉桂醛论文_王非,毕研帅,方启华,胡凯

导读:本文包含了加氢肉桂醛论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:肉桂,选择性,多孔,步法,氧化物,催化剂,原子。

加氢肉桂醛论文文献综述

王非,毕研帅,方启华,胡凯[1](2019)在《一步法制备火龙果型Ni/C用于肉桂醛加氢反应》一文中研究指出以硝酸镍和葡萄糖为原料,通过一步法制备了Ni/C复合材料。Ni/C复合物具有火龙果状结构,Ni纳米颗粒均匀地分散在碳中。所得的30%Ni/C复合催化剂在肉桂醛选择性加氢反应实验中表现出较高的加氢活性和循环稳定性,其原因在于Ni的高分散性和碳的限域效应。将这种方法应用于碳负载其他金属和合金NPs复合材料,可能对未来的工业生产应用也会有重要的意义。(本文来源于《常州大学学报(自然科学版)》期刊2019年06期)

王桂梅[2](2019)在《Pt-Fe/HPZSM-5催化剂上肉桂醛液相选择加氢性能研究》一文中研究指出由于自然资源的供给不足,α,β-不饱和醛的选择性催化加氢制备α,β-不饱和醇满足了有机合成、精细化工、医药等领域的广泛需求,所以,一直以来都是大家关注的热点问题。肉桂醛作为一个典型的α,β-不饱和醛,其液相选择加氢反应经常被大家作为一个探针反应来进行广泛研究,一方面因其加氢产物肉桂醇在工业生产中具有重要的应用价值,另一方面也因为其对于研究催化剂的结构和活性关系来说是一个非常好的模型反应。但是,由于肉桂醛分子中含有多种官能团包括共轭的碳碳双键和碳氧双键,从热力学上来讲碳碳双键更容易被活化从而加氢得到饱和醛产物,所以要想在高反应活性的同时提高肉桂醇的选择性,对催化剂的设计提出了极大的挑战。近年来,分子筛催化材料在石油化工以及生物质转化领域均得到了广泛的应用。具有MFI拓扑结构的ZSM-5沸石因其独特的性能,如硅铝比可调、良好的水热稳定性、优良的择型性、叁维的交叉通道、大的比表面积、高的孔容和孔隙率等,被广泛应用于石油化工、精细化工、环境保护等行业。本文首先以工业化高硅铝比的微孔分子筛ZSM-5(Si/Al_2=168)为原料,经过碱处理部分脱硅后,获得了具有多级孔结构的HPZSM-5分子筛,它不仅很好保持了ZSM-5原粉的骨架结构,而且形成了兼具介孔和微孔的多级孔结构,非常有利于肉桂醛这类大分子反应的传质和扩散。采用浸渍法将铂纳米粒子负载到多级孔分子筛HPZSM-5上,催化剂前体经过400℃焙烧并经氢气400℃还原后得到5 wt%Pt/HPZSM-5催化剂,用于肉桂醛液相选择加氢反应。与5 wt%Pt/ZSM-5催化剂相比,5wt%Pt/HPZSM-5催化剂的活性和肉桂醇的选择性均得到了小幅提高。添加Fe助剂后铂纳米粒子分散度进一步提高,Pt纳米粒子粒径进一步减小,具有合适Fe/Pt摩尔比的5 wt%PtFe_(0.25)/HPZSM-5催化剂活性得到进一步提高,初始活性可以达到3.41 s~(-1),肉桂醇的选择性达到87.6%,且重复使用性能良好,循环使用9次后肉桂醛转化率和肉桂醇选择性均未见明显降低。通过对Pt/ZSM-5、Pt/HPZSM-5和PtFe_(0.25)/HPZSM-5催化剂的进一步表征发现,ZSM-5原粉经碱处理部分脱硅后表面酸量得以保持,有利于底物的吸附和活化。通过H_2-TPR、CO-IR和XPS进一步表征发现,添加适量Fe助剂后,Pt-Fe之间存在电子转移,可以对铂纳米粒子表面电子性质进行进一步调变,使其表面Pt~0物种增多,有利于对氢气分子的活化,催化剂活性再次得到显着提升,因此,PtFe_(0.25)/HPZSM催化剂上获得最高的催化活性和肉桂醇选择性。另外,我们还发现较低硅铝比的ZSM-5(Si/Al_2=91)分子筛做载体时,其原粉负载的Pt或Pt-Fe催化剂就可以获得较好的催化性能。碱处理部分脱硅负载的铂基催化剂上其催化性能反而降低。通过对低硅铝比ZSM-5分子筛脱硅前后的吡啶吸附红外光谱表征发现,低硅铝比ZSM-5分子筛原粉本身就具有较强的酸中心,经过碱处理部分脱硅后其表面L酸中心和B酸中心均大幅度减少,导致负载后的铂基催化剂性能较差。(本文来源于《华东师范大学》期刊2019-05-01)

盖媛媛,李建法,孙瑞霞,李海涛[3](2019)在《Zr-SBA-15催化肉桂醛的MPV转移加氢性能》一文中研究指出以正硅酸乙酯和硝酸氧锆为原料,采用一锅法制备了不同Zr/Si物质的量比的Zr-SBA-15催化剂,借助N_2物理吸附、XRD、NH_3-TPD、吡啶-原位红外光谱考察了Zr/Si物质的量比对Zr-SBA-15结构、织构、表面酸性质及催化肉桂醛Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)转移加氢性能的影响;探讨了Zr-SBA-15结构、织构及表面酸性质对其催化肉桂醛MPV转移加氢性能的影响机制。结果表明,Zr-SBA-15催化剂均呈现规整的介孔结构特征,表面酸中心以L酸为主。随Zr/Si物质的量比增加,Zr-SBA-15催化剂的最可几孔径逐渐减小,L酸量持续增加,B酸量变化不大,肉桂醛转化率呈现先增加后趋于稳定的趋势,目标产物肉桂醇选择性增加,副产物1-苯丙烯-2-丙基醚选择性下降。在Zr/Si物质的量比为0.10时,Zr-SBA-15催化剂显示最优的催化性能,肉桂醛转化率为96.2%,目标产物肉桂醇选择性达到95.2%,经7次循环后催化剂仍保持90%以上的肉桂醛转化率和95%以上的肉桂醇选择性。(本文来源于《精细化工》期刊2019年05期)

赵文博,沈润生,傅雯倩[4](2019)在《多孔Silicalite-1沸石负载Ni对肉桂醛的选择性加氢》一文中研究指出以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,有机硅季铵盐为介孔模板材料成功制备了具有较大介孔孔容(0.36cm~3/g)和高纳米孔表面积(253m~3/g)的多孔Silicalite-1沸石(Silicalite-1-M),并负载金属Ni催化剂(Ni/Silicalite-1-M)研究了其对肉桂醛的选择性加氢性能。采用XRD、N_2-吸附、H_2-TPR、SEM和TEM等手段对载体及其催化剂进行了表征。考察了反应温度、Ni的负载量对肉桂醛选择性加氢性能的影响。实验结果表明,Ni/Sil-icalite-1-M催化剂对肉桂醛具有较高的选择性加氢活性和3-苯丙醛的选择性。当反应时间为60min,反应压力为1.5MPa,反应温度为100℃时,肉桂醛的转化率为99.3%,3-苯丙醛的收率高达88.0%。(本文来源于《精细石油化工》期刊2019年01期)

盖媛媛,李海涛,李建法,崔彩花[5](2018)在《ZrO_4/SiO_2-Al_2O_3催化肉桂醛MPV转移加氢性能》一文中研究指出以九水合硝酸铝(Al(NO3)3·9H2O)与正硅酸乙酯(TEOS)为前驱盐,采用溶胶-凝胶法制备一系列不同Al_2O_3含量的SiO_2-Al_2O_3复合氧化物,并通过浸渍硝酸氧锆引入ZrO_2,制备ZrO_2/SiO_2-Al_2O_3复合氧化物催化剂,考察催化剂在肉桂醛(CAL) MPV转移加氢中的催化性能,并结合N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、NH3-程度升温脱附(NH3-TPD)、Py-原位红外(Py-IR)等技术,研究催化剂结构、织构以及表面性质与其催化性能间的构效关系.研究表明,所制备的催化剂均以L酸为主,并含有少量B酸中心,这使得加氢产物以肉桂醇(COL)为主,并含有少量1-苯丙烯-2-丙基醚(CPE). Al_2O_3含量不仅影响催化剂表面的酸中心数量,而且对催化剂的织构参数有较大影响.随Al_2O_3含量的增加,催化剂表面L酸与B酸中心均有所增加,而孔径则持续变小,这使得催化反应呈现CAL转化率先增加后减少、目标产物COL选择性先稍有减小后有所增加的趋势.在Si/Al比为2时,催化剂具有最优的催化性能,优化反应条件下,CAL转化率达96%,目标产物COL选择性达90%.(本文来源于《分子催化》期刊2018年06期)

盖媛媛,李海涛,李建法,孙瑞霞[6](2018)在《Zr-MCM-41与Zr-SBA-15催化剂肉桂醛MPV转移加氢性能》一文中研究指出分别以MCM-41和SBA-15为载体,采用浸渍法制备了具有不同孔径的Zr-MCM-41和Zr-SBA-15催化剂,结合N_2物理吸附、X射线粉末衍射、电子透射显微镜、NH_3-程度升温脱附等技术,研究了孔结构对肉桂醛MPV转移加氢性能的影响。结果表明,酸性质相近的两个催化剂上,具有较大孔径的Zr-SBA-15表现出较好的催化性能,其肉桂醛转化率为91.3%,目标产物肉桂醇选择性达到91.6%,明显高于Zr-MCM-41的82.5%与90.0%。这主要归因于Zr-SBA-15较大的孔径尺寸有利于反应分子的扩散,能够有效提高反应速率,使其显示出高的催化活性。(本文来源于《工业催化》期刊2018年12期)

郝佳伟,王眉花,张淑芳,张佰艳,覃勇[7](2018)在《原子层沉积制备Pt/TiO_2催化剂及其在肉桂醛加氢中的应用》一文中研究指出利用原子层沉积技术在载体TiO_2上沉积尺寸均一的Pt纳米粒子得到Pt/TiO_2催化剂,研究了不同还原温度对其催化肉桂醛加氢性能的影响。结果表明,与未经高温还原的Pt/TiO_2相比,经700℃还原的催化剂Pt/TiO_2-700对肉桂醛的加氢活性提高了29.2%,对肉桂醇的选择性提高了40.5%。通过TEM、XPS和XRD等分析手段对催化剂的形貌、电子状态及晶体结构等进行表征,结果表明,高温还原有利于增大Pt纳米粒子和改变电子状态,从而提高其催化性能。(本文来源于《现代化工》期刊2018年10期)

王单,刘通,肖瑞,刘世成,张春雪[8](2018)在《肉桂醛选择性加氢的研究进展》一文中研究指出肉桂醛(CAL)是α,β-不饱和醛具有代表性的物质,其C=O加氢产物是重要的医药、涂料、香料等精细化工产品中的中间体,用途广泛、经济价值高。传统的用于羰基化合物选择性加氢方法有催化加氢和催化氢转移两种途径。肉桂醛分子中同时含有C=C、C=O、苯环叁种不饱和键,从热力学上讲更易对C=C键选择性加氢,导致对肉桂醇的选择性较低。如何有效实现C=O双键活化,降低其加氢反应的能垒,一直是肉桂醛选择性加氢生成肉桂醇(COL)的关键性难题。(本文来源于《山东化工》期刊2018年14期)

罗伟,薛继龙,孟跃,钱梦丹,方镭[9](2018)在《Pt(111)面和Pt_(14)团簇上肉桂醛吸附及选择性加氢机理研究》一文中研究指出利用密度泛函理论研究了Pt(111)面及Pt_(14)团簇对肉桂醛(CAL)的吸附作用和不完全加氢的反应机理。分析吸附能结果表明,肉桂醛分子以C=O与C=C键协同吸附在Pt(111)面上的六角密积(Hcp)位最稳定,以C=C键吸附在Pt_(14)团簇上最稳定,且在Pt_(14)团簇上的吸附作用较Pt(111)面更强。由过渡态搜索并计算得到的反应能垒及反应热可知,肉桂醛在Pt(111)面和Pt_(14)团簇上均较容易对C=O键加氢得到肉桂醇(COL)。其中,优先加氢O原子为最佳反应路径,即Pt无论是平板还是团簇对肉桂醛加氢均有较好的选择性。同时发现,肉桂醛分子在Pt(111)面的加氢反应能垒较Pt_(14)团簇上更低,即Pt的催化活性及对肉桂醛加氢产物选择性与其结构密切相关,其中,Pt(111)面对生成肉桂醇更加有利。(本文来源于《燃料化学学报》期刊2018年07期)

薛玉洁[10](2018)在《复合氧化物材料负载Pt或Pt-FeO_x催化剂上肉桂醛的液相选择加氢性能研究》一文中研究指出α,β-不饱和醛选择加氢制备α,β-不饱和醇是精细化学品合成中的重要反应。研究发现在肉桂醛催化加氢反应中Fe助剂对Pt催化剂有显着促进作用。本论文研究不同复合氧化物材料负载Pt或Pt-FeO_x上肉桂醛的液相选择氢化反应,具体包括以下两部分研究内容:一、课题组的前期工作发现Pt/TiO_2@SBA-15(Pt/15TS)催化剂由于Pt纳米粒子与无定型氧化钛之间产生合适的相互作用,因此在水相中用以苯甲醛选择加氢反应时性能显着优于体相氧化钛负载的Pt/TiO_2催化剂。鉴于课题组前期工作中发现的Pt/15TS对不饱和醛酮化合物优异的选择加氢性能,本论文拟将Pt/15TS催化剂拓展到肉桂醛的液相选择加氢反应中。另一方面,课题组的前期研究还发现,在Pt-Fe/Al_2O_3@SBA-15催化剂用于肉桂醛的选择加氢反应时当Pt/Fe的摩尔比为4:1时Pt-Fe/Al_2O_3@SBA-15催化剂效果最佳。基于此,本论文通过过量浸渍法制取了Pt-FeO_x/15TS催化剂(其中Pt/Fe摩尔比是4:1),通过催化剂制备条件的优化来调变Pt-FeO_x之间相互作用以及Pt-15TS载体之间相互作用,发现Pt-FeO_x/15TS-500催化剂具有最高的催化活性,TOF值达到3.06 s~(-1),肉桂醇的选择性也可达到86.4%,而且Pt-FeO_x/15TS-500催化剂还可至少重复使用八次。二、钙钛矿因具有电子-离子混合导电特性,常应用于传感器、高温加热材料、及作为替代贵金属的氧化还原催化剂等。尽管钙钛矿复合氧化物材料在催化方向也有较多的应用,但催化不饱和醛的加氢反应鲜有报道,因此本论文以钙钛矿材料(YCo_xFe_(1-x)O_3)为载体负载铂纳米粒子后用于肉桂醛的液相选择加氢反应。由于YCo_xFe_(1-x)-x O_3钙钛矿材料中的Fe/Co比例可调,并且FeO_x和CoO_x被Y_2O_3隔开,FeO_x的存在形态不同于常规方法制备的Pt-FeO_x双金属催化剂,因此可以研究Pt-Fe的接触方式、Fe O_x的分散状态等因素对肉桂醛液相催化氢化反应的影响。不过,由于钙钛矿本身低的比表面积限制其对金属粒子的分散作用,因此我们以SBA-15为硬模板对其进行造孔,希望增大其比表面积;同时对合成的YCo_xFe_(1-x)O_3钙钛矿材料中Fe/Co比例、除硅时间等进行一系列的条件优化,发现当YCo_xFe_(1-x)O_3中Fe/Co比例为0.5/0.5或0.7/0.3时负载Pt催化剂的性能最好,其中Pt/YCo_(0.3)Fe_(0.7)O_3催化剂在30分钟内对肉桂醛的转化率即达到98.9%,同时肉桂醇的选择性也高达94.9%。我们也对Pt/YCo_(0.3)Fe_(0.7)O_3催化剂上肉桂醛液相选择加氢反应的动力学进行了研究,发现90 ~oC时5分钟内肉桂醛即可以转化57.0%,更重要的是的肉桂醇选择性随着反应的进行并没有明显的降低,一直保持在95%左右,直到肉桂醛接近全部转化后肉桂醇的选择性才开始下降,此时全部加氢的产物显着增多。另外,Pt/YCo_(0.3)Fe_(0.7)O_3催化剂还可以循环使用四次以上,从第五次使用开始活性有所降低。通过对使用过的Pt/YCo_(0.3)Fe_(0.7)O_3进行表征后发现,催化剂表面有少量积碳现象,并且整体的结构发生了部分改变。(本文来源于《华东师范大学》期刊2018-05-20)

加氢肉桂醛论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

由于自然资源的供给不足,α,β-不饱和醛的选择性催化加氢制备α,β-不饱和醇满足了有机合成、精细化工、医药等领域的广泛需求,所以,一直以来都是大家关注的热点问题。肉桂醛作为一个典型的α,β-不饱和醛,其液相选择加氢反应经常被大家作为一个探针反应来进行广泛研究,一方面因其加氢产物肉桂醇在工业生产中具有重要的应用价值,另一方面也因为其对于研究催化剂的结构和活性关系来说是一个非常好的模型反应。但是,由于肉桂醛分子中含有多种官能团包括共轭的碳碳双键和碳氧双键,从热力学上来讲碳碳双键更容易被活化从而加氢得到饱和醛产物,所以要想在高反应活性的同时提高肉桂醇的选择性,对催化剂的设计提出了极大的挑战。近年来,分子筛催化材料在石油化工以及生物质转化领域均得到了广泛的应用。具有MFI拓扑结构的ZSM-5沸石因其独特的性能,如硅铝比可调、良好的水热稳定性、优良的择型性、叁维的交叉通道、大的比表面积、高的孔容和孔隙率等,被广泛应用于石油化工、精细化工、环境保护等行业。本文首先以工业化高硅铝比的微孔分子筛ZSM-5(Si/Al_2=168)为原料,经过碱处理部分脱硅后,获得了具有多级孔结构的HPZSM-5分子筛,它不仅很好保持了ZSM-5原粉的骨架结构,而且形成了兼具介孔和微孔的多级孔结构,非常有利于肉桂醛这类大分子反应的传质和扩散。采用浸渍法将铂纳米粒子负载到多级孔分子筛HPZSM-5上,催化剂前体经过400℃焙烧并经氢气400℃还原后得到5 wt%Pt/HPZSM-5催化剂,用于肉桂醛液相选择加氢反应。与5 wt%Pt/ZSM-5催化剂相比,5wt%Pt/HPZSM-5催化剂的活性和肉桂醇的选择性均得到了小幅提高。添加Fe助剂后铂纳米粒子分散度进一步提高,Pt纳米粒子粒径进一步减小,具有合适Fe/Pt摩尔比的5 wt%PtFe_(0.25)/HPZSM-5催化剂活性得到进一步提高,初始活性可以达到3.41 s~(-1),肉桂醇的选择性达到87.6%,且重复使用性能良好,循环使用9次后肉桂醛转化率和肉桂醇选择性均未见明显降低。通过对Pt/ZSM-5、Pt/HPZSM-5和PtFe_(0.25)/HPZSM-5催化剂的进一步表征发现,ZSM-5原粉经碱处理部分脱硅后表面酸量得以保持,有利于底物的吸附和活化。通过H_2-TPR、CO-IR和XPS进一步表征发现,添加适量Fe助剂后,Pt-Fe之间存在电子转移,可以对铂纳米粒子表面电子性质进行进一步调变,使其表面Pt~0物种增多,有利于对氢气分子的活化,催化剂活性再次得到显着提升,因此,PtFe_(0.25)/HPZSM催化剂上获得最高的催化活性和肉桂醇选择性。另外,我们还发现较低硅铝比的ZSM-5(Si/Al_2=91)分子筛做载体时,其原粉负载的Pt或Pt-Fe催化剂就可以获得较好的催化性能。碱处理部分脱硅负载的铂基催化剂上其催化性能反而降低。通过对低硅铝比ZSM-5分子筛脱硅前后的吡啶吸附红外光谱表征发现,低硅铝比ZSM-5分子筛原粉本身就具有较强的酸中心,经过碱处理部分脱硅后其表面L酸中心和B酸中心均大幅度减少,导致负载后的铂基催化剂性能较差。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

加氢肉桂醛论文参考文献

[1].王非,毕研帅,方启华,胡凯.一步法制备火龙果型Ni/C用于肉桂醛加氢反应[J].常州大学学报(自然科学版).2019

[2].王桂梅.Pt-Fe/HPZSM-5催化剂上肉桂醛液相选择加氢性能研究[D].华东师范大学.2019

[3].盖媛媛,李建法,孙瑞霞,李海涛.Zr-SBA-15催化肉桂醛的MPV转移加氢性能[J].精细化工.2019

[4].赵文博,沈润生,傅雯倩.多孔Silicalite-1沸石负载Ni对肉桂醛的选择性加氢[J].精细石油化工.2019

[5].盖媛媛,李海涛,李建法,崔彩花.ZrO_4/SiO_2-Al_2O_3催化肉桂醛MPV转移加氢性能[J].分子催化.2018

[6].盖媛媛,李海涛,李建法,孙瑞霞.Zr-MCM-41与Zr-SBA-15催化剂肉桂醛MPV转移加氢性能[J].工业催化.2018

[7].郝佳伟,王眉花,张淑芳,张佰艳,覃勇.原子层沉积制备Pt/TiO_2催化剂及其在肉桂醛加氢中的应用[J].现代化工.2018

[8].王单,刘通,肖瑞,刘世成,张春雪.肉桂醛选择性加氢的研究进展[J].山东化工.2018

[9].罗伟,薛继龙,孟跃,钱梦丹,方镭.Pt(111)面和Pt_(14)团簇上肉桂醛吸附及选择性加氢机理研究[J].燃料化学学报.2018

[10].薛玉洁.复合氧化物材料负载Pt或Pt-FeO_x催化剂上肉桂醛的液相选择加氢性能研究[D].华东师范大学.2018

论文知识图

碳纳米管负载金属铂的制备路线图7 Ni-Co-B 中 Co 含量对加氢性能的影响肉桂醛加氢反应的lnK′-1/T曲线肉桂醛的动力学数据非晶态CoB催化剂上肉桂醛加氢的反应进...@Ui0-66-NHZ催化加氢肉桂醛...

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