光热分解论文_徐斌,陈程华,张彩霞,鲁聪达,倪忠进

导读:本文包含了光热分解论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:光热,太阳能,分解,化学,燃料,溶胶,凝胶。

光热分解论文文献综述

徐斌,陈程华,张彩霞,鲁聪达,倪忠进[1](2019)在《热分解法制备Cu空心微球及其光热转换性能》一文中研究指出以甲酸铜-辛胺配合物为前驱体,油胺为表面活性剂,在熔化液态石蜡中通过热分解法单步制备Cu空心微球。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、导热系数仪、紫外-可见-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR)及光热转换测试装置表征Cu球,研究其光热转换性能,分析Cu空心微球的合成机理。结果表明:反应温度为110℃、反应时间为3h、油胺物质的量为0.005mol的条件下,能够获得Cu空心微球,其平均粒径为380nm,壁厚约为70nm。Cu空心微球的形成机理:油胺吸附的Cu纳米晶在界面能最小化的驱动下,沿着前驱体热分解反应,生成的气泡和液态石蜡所形成的气-液界面聚合生长而成。Cu空心微球悬浮液的热导率、光热转换性能均优于实心Cu悬浮液的。(本文来源于《材料工程》期刊2019年07期)

方志星,邓博文,胡劲逸,张彦威[2](2019)在《光热化学循环分解CO_2研究》一文中研究指出设计并利用水热法(Hydrothermal)制备钴掺杂TiO_2(Co-Ti)光热催化剂材料,应用于光热化学循环(PTC)还原CO_2,并与水热法制备的纯TiO_2(H-Ti)和商用P25(P-Ti)进行对比。实验结果显示,Co-Ti材料分解CO_2效果良好,循环平均CO产率为3.75μmol/g,分别是P-Ti和H-Ti平均产率的1.54倍和2.08倍。使用X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见固体漫反射光谱(UV-Vis DRS)及固体稳态光致发光光谱(PL)对材料进行表征,表明钴离子掺杂既提高材料光吸收范围,又降低了光生电子空穴对复合率。(本文来源于《能源工程》期刊2019年02期)

邓博文[3](2019)在《金属氧化物半导体光热协同分解二氧化碳》一文中研究指出随着人类社会的不断发展,对能源的需求日益增长。化石燃料目前仍然是人类的主要能源,一方面其储量有限,能源危机始终是亟待解决的问题,另一方面大量排放的CO_2及其他污染物引发了一系列环境与气候问题。太阳能理论上是无限的,也是清洁能源的重要组成部分。利用太阳能将CO_2和H_2O转化为太阳能燃料,将太阳能转化为化学能储存起来并加以利用,可以同时解决能源与环境问题,是未来能源的发展方向。本课题组提出的光热协同制备太阳能燃料是一种基于能量分级分质利用思想的方法,发展前景光明。光热协同材料的设计与制备是提高系统效率的关键,本论文探究了多种氧化物材料的性能,尝试寻找合适的循环材料。利用溶胶凝胶法制备了TiO_2和不同比例Mn掺杂的TiO_2材料,CO_2分解实验结果表明1.0 wt%掺杂比例的样品效果最好,掺杂量更多或更少都会导致CO产量减少,但仍高于纯TiO_2的产量。掺杂Mn离子在TiO_2的禁带中引入了杂质能级,扩大了光吸收范围,同时Mn离子可以俘获电子,促进光生电子空穴的分离,但随着Mn的掺杂量增加,Mn离子反而会成为复合中心,不利于氧空位生成。DFT计算表明,Mn的掺杂降低了TiO_2的氧空位形成能。利用水热法和离子交换法制备了ZnO、Zn_2GeO_4、ZnGa_2O_4纳米材料。实验结果表明,ZnO的效果与P25型TiO_2相当,为2.2?mol·g~(-1);Zn_2GeO_4和ZnGa_2O_4材料具有优秀的光热协同分解CO_2性能,其中Zn_2GeO_4效果最好,平均CO循环产量为9.52?mol·g~(-1),是P25的4倍。XPS结果表明光照期间在Zn_2GeO_4和ZnGa_2O_4样品中产生了较多的氧空位,并在热反应结束后氧空位恢复,上述氧化物在循环过程中反应机理与TiO_2类似。进一步设计并制备了ZnO/Zn_2GeO_4异质结以拓宽Zn_2GeO_4材料的光谱响应范围,提高能量转化效率。光热协同实验显示,复合体系材料平均CO产量达到12.40?mol·g~(-1),高于单一的氧化物材料,并且具有良好的循环稳定性。通过XRD、TEM及EDS线扫测试证明了异质结的成功构建,UV-Vis DRS和PL光谱表明Z/ZGO材料光响应及光生电子空穴分离效果良好,利于光致氧空位的产生。(本文来源于《浙江大学》期刊2019-01-01)

许辰宇[4](2018)在《光热协同催化分解H_2O和CO_2制备燃料反应动力学及能量转化》一文中研究指出太阳是天然的巨型核反应堆,也是人类目前可以有效利用的总量最大、最清洁的可再生能源。太阳能利用是第四次科技革命中清洁能源革命的重要组成部分,太阳能燃料的出发点在于将能流密度低的、不稳定的太阳能以化学能的形式储存下来,能够良好匹配现代能源消费体系,而且以水和二氧化碳为原料的完全太阳能燃料蕴含着物质循环的思想,是一种可持续的能量转化与利用方式。两步式热化学循环是利用热能通过一系列化学反应,将二氧化碳和水转化为一氧化碳、氢气和氧气,进而将合成气合成甲醇等碳氢燃料,相较于直接热解二氧化碳和水,降低了反应温度,容易与核能及太阳能配合使用,具有较高的能量转换效率。但是所需要的温度依然很高,高温带来的一系列难点使其进一步发展存在着巨大的挑战。基于半导体材料的光化学制备太阳能燃料建立在对材料的光响应特性基础上,通过太阳光激发光生电子空穴对直接进行氧化还原反应或形成电流后再用电流进行电解反应。光化学在室温下就可以进行,但存在着对太阳能光谱能量利用率较低或者电极成本较高的问题。越来越多研究者开始探索实行光热协同的新方法,耦合太阳能中光与热实现光谱能量的充分利用。本文基于光热协同的思想提出了光热化学循环(Photo-Thermochemical Cycle,PTC)分解水和二氧化碳新方法,利用太阳光谱中高品质的紫外可见光部分在室温下产生光致氧空位代替两步式热化学循环中需要高温才能产生的热致氧空位,在第二步中利用具有热效应的可见红外部分光产生热量,在一定温度下让光致氧空位还原二氧化碳或水从而得到一氧化碳或氢气,兼具太阳能全光谱利用的性质,其主要反应过程如下:M_xO_y→M_xO_(y-1)+1/2O_2(g)(photochemistry,room temperature)M_xO_(y-1)+CO_2(g)→M_xO_y+CO(g)(thermochemistry,>373K)M_xO_(y-1)+H_2O(g)→M_xO_y+H2(g)(thermochemistry,>373K)本文中,利用TiO_2作为循环材料实现PTC分解二氧化碳,并提出初步的循环反应机理。为了进一步揭示PTC中水和二氧化碳的分解机理,通过溶胶凝胶法制备得到TiO_2和0.5wt%Fe-TiO_2实验样品。光反应过程中由于Fe~(3+)成为电子俘获中心而使得光生电子空穴对的复合率大大降低,提高了光反应的活性。0.5wt%Fe-TiO_2的红移现象和更窄的能带间隙表明它可以吸收更宽范围的光谱,这将产生更多的光生电子和空穴。在实验的基础上,根据第一性原理方法,进行模拟计算,深入探索PTC机理。Fe掺杂表面的氧空位形成能比未掺杂的Clean表面更低,这表明Fe-TiO_2表面更容易产生更多的氧空位。通过TiO_2(101)表面对CO_2、H_2O吸附构型的优化模拟计算,在Fe掺杂的(101)表面,吸附放热量更大,优化构型稳定,更容易形成夺氧吸附。模拟计算的结果能与实验结果相吻合,最终得到了更深入的PTC分解水和二氧化碳机理模型。理论计算不仅可以辅助实验进行机理研究,还可以指导材料设计。为了提供纳米结构设计指导,将具有相似半径的叁种过渡金属元素(M:Zn、Ni和Cu)掺杂到TiO_2中作为DFT计算和实验验证的代表元素。DFT计算和实验验证之间的良好一致性为纳米结构设计提供了有效的指导,表明双氧空位形成能和光学性质是PTC中用于CO_2转化纳米结构的两个关键因素。实验结果表明,由于掺入TiO_2中的M起到电子俘获剂的作用,因此形成了更低复合率的光生电子空穴对。XRD和ESR结果支持Cu掺杂TiO_2表面存在Ti-OCu-O-Ti键。Ti-O-Cu-O-Ti键的形成被认为是增强PTC中CO_2还原的关键。最后,通过DFT计算指导的Cu掺杂表面性能比其他掺杂的TiO_2表面性能更好,由此提出了一种有效提高PTC转化CO_2的纳米结构设计和增强机制。PTC既有光反应步骤也有热反应步骤,从光热耦合的角度出发,利用Pd纳米颗粒负载的二氧化钛材料实现了兼具光热响应。其反应机理得到了较为深入的研究,PNT样品由于其独特的LSPR性质使其在紫外可见波段均有较为良好的光响应性能,这一点在模拟以及多种表征手段中均有不同程度的体现。同时,在热反应阶段,原位红外光谱及理论计算均表明CO_2在PNT上更容易形成具有活性的中间活性基团CO_2-,并且在PN附近会形成特殊的Pd-CO_2--VO结构,光热协同的耦合因子极大的促进了反应的进行,使其最大的CO产量相对P25有近9倍的提升。这表明了光热协同具有进一步提升PTC燃料产率的可能性,同时可以对PTC分解CO_2和H_2O合成碳氢燃料的研究提供帮助。从太阳能向化学能转化效率的大前提思考,从能量载流子的角度对能量转化过程进行讨论,厘清能量品质中的概念与问题。由热力学第二定律出发,尝试将热物理中能量品质的思想引入,对能量转化过程中光能、热能及化学能叁种能量进行处理。在借鉴光与热的两种处理方式的基础上,由于PTC的特殊模式,利用基于能带理论的光催化原理处理光反应过程(电子层面),利用活化能理论对热反应过程进行处理(分子层面)。并将电子-分子两个层面用化学反应连接起来,最终得到了PTC的半经验理论效率计算模型。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-12-01)

林华超,许辰宇,潘富强,陈云,顾志恩[5](2018)在《基于TiO_2光热化学循环分解CO_2研究》一文中研究指出将采用水热法(Hydrothermal)制备的TiO_2(HT)、溶胶凝胶法(Sol-gel)制备的TiO_2(ST)和处理过的P25混晶型TiO_2(PT)应用于光热化学循环分解CO_2。结果发现PT效果优于ST和HT,每个循环得到的平均CO产率为2.33μmol/g,分别是ST与HT循环平均CO产率的1.39倍和4.64倍。使用X射线衍射仪(XRD)、固体光致发光光谱(PL)及X射线光电子能谱(XPS)等对材料进行表征。结果表明混晶结构可抑制电子空穴的复合,使得光致氧空位容易形成,明显提高光热化学循环分解CO_2的产率。(本文来源于《能源工程》期刊2018年04期)

林华超[6](2018)在《基于光热化学循环分解CO_2的动力学研究与第一性原理计算》一文中研究指出随着世界工业和经济的快速发展,化石燃料被大量消耗,能源和环境问题日益严重。将太阳能以化学能的形式储存制备太阳能燃料,是一种有前景的能源技术。太阳能合成燃料途径主要有光热-热分解,光热-热化学循环,光催化和光电-电化学转化等。为了提高太阳能利用率,本课题组提出光热化学循环新方法分解CO2。循环第一步产生光致氧空位,第二步氧空位和CO2反应生成CO。该循环有叁个关键科学问题:1光生电子空穴对产生与分离;2电子空穴与材料反应生成氧空位;3氧空位与CO2反应。已有光热化学循环研究重点在前两个问题上,对第二步氧空位与CO2反应的动力学因素关注较少。深入研究热反应动力学问题,提升材料设计针对性,深化反应机理十分重要。本文采用水热法(Hydrothermal)TiO2(HT)、溶胶凝胶法(Sol-gel)TiO2(ST)和处理过的P25混晶型TiO2(PT)作为光热化学循环材料,分别进行5组实验。使用PT的循环CO平均产量为2.33 μmol/g,分别是ST与HT循环CO平均产量的1.39倍和4.64倍。PL表征说明具有混晶结构的PT电子空穴对复合率低于只有锐钬矿晶型的ST,ST低于晶化程度低的HT。显示了电子空穴分离对CO产量起促进作用。通过一系列PT材料对比实验探究加热时间对CO产量的影响,结合原位红外等手段,进一步探究了热反应动力学因素对循环的影响。原位红外表征说明CO2反应生成CO的过程中存在CO2-中间基团,细化了光热化学循环的机理。利用光沉积法制备Cu负载TiO2材料(CT),进行5组循环实验,CO产量稳定且平均产量是PT的5.3倍。XRD与TEM显示CT与PT一样存在金红石和锐钛矿两种晶型,Cu高度分散在TiO2表面或进入晶格。UV-VIS显示CT相对于PT禁带宽度变小,与计算得到的电子态密度(DOS)一致。PL显示CT样品荧光强度要小于PT,与Cu负载后电子态密度(DOS)图禁带中出现浅受主能级促进电子空穴对分离一致。利用第一性原理计算,对CO2吸附和CO吸附于表面的构型分别进行优化,得到第二步反应路径。结果表明氧空位作为反应活性中心,Cu负载促进了 CO2吸附及CO生成反应。采用CT材料进行不同加热时间的循环实验,验证并表明Cu负载提升了动力学因素,促进了循环进行。(本文来源于《浙江大学》期刊2018-01-01)

林伽毅,张彦威,周俊虎[7](2017)在《光热化学循环分解CO_2的实验与模拟计算研究》一文中研究指出利用未掺杂TiO_2和铁掺杂的Fe-TiO_2样品进行光热化学循环分解CO_2实验,比较两种样品的性能,并利用第一性原理进行模拟计算,对光热化学循环分解CO_2的可行性和反应机理进行了探究。实验观察到FeTiO_2得到CO产量约为TiO_2的1.36倍,且在连续循环反应过程中表现出良好的稳定性。选取锐钛矿TiO_2(101)及掺铁的Fe-TiO_2(101)表面作为简化的模型,通过对两种模型的氧空位形成能、电子结构和光学性质的计算比较,可以得到:掺Fe后的Fe-TiO_2(101)表面带隙有所减小,降低了体系光激发电子迁移所需的能量;FeTiO_2(101)表面的光吸收强度增强,光反应活性提高;Fe-TiO_2(101)表面的氧空位形成能明显低于纯TiO_2(101)表面,表明掺Fe结构不稳定,容易产生更多的氧空位,以促进后续热化学反应的进行。(本文来源于《能源工程》期刊2017年03期)

林伽毅[8](2017)在《光热化学循环分解CO_2的量子化学模拟与实验机理研究》一文中研究指出能源一直以来是关乎人类社会发展的重要议题,化石能源仍是当前全球消耗的主要能源,大量CO_2排放所带来的温室效应和极端气候,已经引起了世界各国和社会各界的广泛关注。近年来,国际上对CO_2捕集和资源化利用开展了大量创新性研究,基于太阳能的CO_2转化利用是其中一个热点。本课题组提出了运用光热化学循环的新方法分解CO_2,实现了对太阳能高低品位能量的综合利用。目前该循环已经在钛基材料上取得突破性进展,但仍存在如CO产量较低,太阳能光利用率低等不足。本文在TiO_2的基础上研究光热化学循环分解CO_2,通过构建分子模型进行第一性原理模拟计算,从理论上搜寻有利于光热化学循环光热催化反应的改性钛基材料和结构。从结构稳定性、电子结构、光学性质等分析得到,Cu掺杂的TiO_2(101)表面具有较小的单双氧空位形成能,带隙宽度有所减小,并且在禁带中引入了杂质能级成为间隙态,降低了光生电子迁移所需的能量。同时,Cu的掺杂会使光吸收光谱产生红移现象,并在可见光范围内呈现良好的吸收效果。在计算结果的基础上,采用溶胶凝胶制备的0.5%Cu-TiO_2进行光热化学循环实验,并与空白组进行对照,结果显示CO产量是未掺杂TiO_2的3.81倍。通过XRD,SEM,TEM等表征观察到循环前后的颗粒大小及晶型未发生重大改变,显示出良好的催化循环性能。结合XPS,UV-VIS,PL等分析可以得出,Cu的掺杂能显着提高掺杂体系的光吸收系数,降低光生电子空穴的复合率,使得更多的光生空穴参与到光反应中,产生更多的氧空位。氧空位作为热化学反应的活性中心,促进了CO_2吸附转化为CO的效率,从整体上提高了整个光热化学循环的效率。(本文来源于《浙江大学》期刊2017-01-01)

陈晶澈[9](2016)在《基于二氧化钛基材料的光热化学循环分解水制氢实验研究》一文中研究指出氢能因其具有清洁、高效等优点,被认为是最具潜力的化石燃料替代能源。利用太阳能分解水制氢是一种理想的氢气制备方法。直接太阳能热分解水需要很高的温度,难以实现。利用热化学循环分解水能够有效降低温度并且避免氢气和氧气的分离问题。基于金属氧化物的两步式热化学循环是研究最多的循环之一包含两步,第一步,金属氧化物在高温下还原,这一步通常采用太阳能聚光驱动;第二步,还原后的金属氧化物与水在相对较低的温度下反应,产生氢气,同时生成的金属氧化物用于第一步,如此循环。总反应就是水分解生成氢气和氧气。该循环面临的最大问题是金属氧化物分解需要极高的温度,一般的单金属氧化物在1500℃以上。目前国际上普遍采用的方法是对金属氧化物掺杂其他金属离子,形成二元或多元的金属氧化物。该方法在一定程度上降低了温度,然而想要达到理想的氢气产量,依然需要1400℃左右的高温。本课题组将光化学反应引入热化学循环,提出了新型光热化学循环。在该循环中,高温的金属氧化物分解反应被光化学反应替代,在常温下即可进行;而水分解制氢反应仍采用热化学的方法。这样循环的最高温度极大地降低了(本论文为600℃)。本文首先以Ti02作为光热化学的循环物质,通过一系列对比循环实验,初步验证了光热化学循环的可行性。对光照时间、加热时间、温度对氢气产量的影响进行了探究。然后以光反应中光照时间为40 min,热反应中温度为600℃,时间1h为条件,做了连续五个循环,发现TiO2具有很好的循环性能,在五个循环中氢气产量比较稳定,平均每个循环产生的氢气量为0.421 mL/g。通过XPS和EPR分析,建立了光热化学循环的初步机理。对比了循环前后TiO2的晶型和比表面积,没有明显的变化,这是TiO2具有良好循环性能的原因。在TiO2中掺杂了0.5%的Fe,通过TEM、SEM、UV-VIS、PL等手段对掺杂了Fe的TiO2和纯TiO2做了对比。通过TEM, SEM发现掺杂了Fe后的TiO2颗粒更加分散;通过UV-VIS对比发现,掺杂了Fe后,吸收光谱发生了红移,并且在300-500nm波段内吸收率提高了;通过PL对比发现掺杂了Fe后,电子空穴复合率降低了。对光照时间、加热时间、温度对氢气产量的影响进行了探究。然后以光反应中光照时间30 min,热反应中温度600℃,时间1h为条件,做了连续五个循环,发现掺杂了0.5% Fe的TiO2同样具有很好的循环性能,平均每个循环的氢气产量为0.747 mL/g,是TiO2的1.77倍。(本文来源于《浙江大学》期刊2016-01-01)

蒋青青,童金辉,陈真盘,周桂林,蒋宗轩[10](2014)在《太阳能光热化学分解CO_2和H_2O的研究进展》一文中研究指出利用太阳能作为能量来源,将CO2和H2O直接转化为化学燃料,既可降低大气中的CO2浓度,又能将太阳能转变为易于储存与运输的化学燃料,对低碳减排以及太阳能利用均具有重要意义.其中太阳能光热化学转化方式可以利用整个太阳能能谱,理论上具有较高的能量转换效率,逐渐受到国际社会的关注.本文简要综述近年来这一研究领域的一些重要进展,总结本课题组在热化学法分解CO2和H2O方面取得的最新结果,对太阳能光热化学转化CO2和H2O的未来发展进行展望.(本文来源于《中国科学:化学》期刊2014年12期)

光热分解论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

设计并利用水热法(Hydrothermal)制备钴掺杂TiO_2(Co-Ti)光热催化剂材料,应用于光热化学循环(PTC)还原CO_2,并与水热法制备的纯TiO_2(H-Ti)和商用P25(P-Ti)进行对比。实验结果显示,Co-Ti材料分解CO_2效果良好,循环平均CO产率为3.75μmol/g,分别是P-Ti和H-Ti平均产率的1.54倍和2.08倍。使用X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见固体漫反射光谱(UV-Vis DRS)及固体稳态光致发光光谱(PL)对材料进行表征,表明钴离子掺杂既提高材料光吸收范围,又降低了光生电子空穴对复合率。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

光热分解论文参考文献

[1].徐斌,陈程华,张彩霞,鲁聪达,倪忠进.热分解法制备Cu空心微球及其光热转换性能[J].材料工程.2019

[2].方志星,邓博文,胡劲逸,张彦威.光热化学循环分解CO_2研究[J].能源工程.2019

[3].邓博文.金属氧化物半导体光热协同分解二氧化碳[D].浙江大学.2019

[4].许辰宇.光热协同催化分解H_2O和CO_2制备燃料反应动力学及能量转化[D].浙江大学.2018

[5].林华超,许辰宇,潘富强,陈云,顾志恩.基于TiO_2光热化学循环分解CO_2研究[J].能源工程.2018

[6].林华超.基于光热化学循环分解CO_2的动力学研究与第一性原理计算[D].浙江大学.2018

[7].林伽毅,张彦威,周俊虎.光热化学循环分解CO_2的实验与模拟计算研究[J].能源工程.2017

[8].林伽毅.光热化学循环分解CO_2的量子化学模拟与实验机理研究[D].浙江大学.2017

[9].陈晶澈.基于二氧化钛基材料的光热化学循环分解水制氢实验研究[D].浙江大学.2016

[10].蒋青青,童金辉,陈真盘,周桂林,蒋宗轩.太阳能光热化学分解CO_2和H_2O的研究进展[J].中国科学:化学.2014

论文知识图

高压和常压下TiSi2and Pt/TiO2光热催化...系统压力对光热催化分解水产氢速率的影...患者对1PL治疗效果满惫度的自我评估新型镍基催化剂光催化CO加氢反应示意...皮肤组织中不同成分对于不同波长光的吸...分析阴阳型微纳米马达在激光刺...

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光热分解论文_徐斌,陈程华,张彩霞,鲁聪达,倪忠进
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