氧化石墨烯复合金属催化剂催化碳酸二甲酯合成反应性能

论文摘要

针对甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯（DMC）反应中催化剂活性低和稳定性差的问题,制备了一系列氧化石墨烯复合金属催化剂,并对其进行活性评价。结果表明:催化剂PdCl2-CuCl2-KOAc/AC@GO-HCl表现出最佳的催化活性和稳定性:DMC的空时收率（STY）为800～900 g·（L cat）-1·h-1,且反应16 h内活性无明显下降;甲醇选择性保持在95%以上,CO选择性为35%～40%。结合XRD和XPS表征发现,活性物种Cu2Cl（OH）3的生成,提高了催化剂催化活性,而CuO和KCl均可导致催化剂的失活。

论文目录

• 引言
• 1 实验部分
•   1.1 原料与试剂
•   1.2 催化剂的制备
•     1.2.1 PdCl2-CuCl2-KOAc/AC固载型催化剂的制备
•     1.2.2 PdCl2-CuCl2-KOAc-GO/AC （Al2O3/大孔树脂HZSM-5） 催化剂的制备
•     1.2.3 PdCl2-CuCl2-KOAc/AC@GO类催化剂的制备
•   1.3 催化剂活性评价和产物分析
•   1.4 催化剂的表征
• 2 结果与讨论
•   2.1 催化剂活性评价
•     2.1.1 制备方法对催化性能影响
•     2.1.2 载体对催化性能影响
•     2.1.3 含氯化合物对催化性能影响
•     2.1.4 GO与盐酸用量对催化性能影响
•     2.1.5 存放稳定性
•   2.2 催化剂表征
•     2.2.1 XRD表征
•     2.2.2 比表面积、孔容和孔径分析
•     2.2.3 XPS表征
• 3 结论

文章来源

类型: 期刊论文

作者: 宋宇淙,丁晓墅,闫亚辉,王淑芳,王延吉

关键词: 氧化石墨烯,催化剂,固定床,多相反应,氧化羰基化

来源: 化工学报 2019年04期

年度: 2019

分类: 工程科技Ⅰ辑

专业: 有机化工

单位: 河北工业大学化工学院绿色化工和高效节能河北省重点实验室,中国船舶重工集团公司第七一八研究所

基金: 国家青年自然科学基金项目(21606070),河北省青年科学基金项目(B2016202256),国家自然科学基金重点项目(21236001),国家自然科学基金项目(21576069)

分类号: TQ225.24

页码: 1401-1408

总页数: 8

文件大小: 1868K

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