应用于海水体系的弱可见光响应TiO2复合物的开发及其光催化降解有机污染物性能研究

论文摘要

纳米二氧化钛（Ti02）作为一种无毒无害、廉价易得且光催化性能稳定的环境友好型半导体材料,在环境污染治理方面受到广泛关注,特别是在治理含盐量高、流动性强的海洋污染方面拥有较大优势。但在实际应用中,尽管TiO2拥有诸多优点,本身的缺陷仍然限制了 TiO2大规模投入使用。TiO2只能被占太阳光5%的紫外光（波长小于380 nm）激发,且光生载流子复合率较高。因此,改善Ti02的性质,提升其可见光利用率和抑制光生电子-空穴复合至关重要。本文主要以钛酸四丁酯、氧化石墨烯和无水乙醇为原料,采用吸附相反应技术和溶剂热法两步制备了具有弱可见光响应的RGO-TiO2复合光催化剂,并通过离子掺杂对其改性。通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）一系列表征手段对制备的复合光催化剂进行表征。在海水体系中以苯酚为目标污染物,10 W LED灯为光源,测试复合光催化剂的光催化性能。论文主要研究内容如下:（1）以氧化石墨烯（GO）、钛酸四丁酯以及无水乙醇为原料,采用吸附相反应技术和溶剂热法两步制备了还原氧化石墨烯（RGO）-TiO2复合光催化剂。通过研究不同溶剂热温度对复合材料结构和可见光催化性能的影响,确定了制备样品的最佳溶剂热温度为160℃。该条件下制备的RGO-TiO2复合光催化剂在可见光照射300 min后对苯酚的降解率达到42.7%。（2）为提高复合样品的可见光催化性能,在此基础上对RGO-TiO2复合光催化剂进行镧离子（La3+）掺杂,研究不同La3+掺杂量对复合材料结构和光催化活性的影响。实验结果表明,La3+掺杂后引起了 Ti02晶格畸变,形成了 Ti-O-La键并且产生了 Ti3+和氧空穴分别作为电子和光子的捕获中心,降低了光生电子-空穴的复合率从而提升了复合光催化剂活性。La3+掺杂量为0.05%时复合光催化剂活性最强,可见光照射300 min后对苯酚的去除率达到83.3%,约为RGO-TiO2的两倍。（3）为了进一步研究离子掺杂对RGO-TiO2复合光催化剂的影响,分别对其进行镱（Yb3+）、铈（Ce3+）两种稀土金属离子掺杂,铟（In3+）、铁（Fe3+）、铜（Cu2+）、镉（Cd2+）四种金属离子掺杂。研究不同种类、不同离子半径和不同离子掺杂量对复合光催化剂的结构和光催化活性的影响。实验结果表明,适量的金属离子掺杂能够引起Ti02晶格畸变,产生Ti3+和杂质缺陷,从而降低电子-空穴复合率,提升其可见光催化性能。不同离子掺杂的复合光催化剂活性大小顺序为Cd2+>In3+>Cu2+>La3+>Ce3+>Fe3+>Yb3+,与复合光催化剂中Ti3+含量的顺序基本吻合。其中,当Cd2+的掺杂量为0.05%时复合光催化剂的可见光催化活性最高,对苯酚的总降解率可达92.5%。（4）将溶剂热还原所用溶剂改为乙二醇,研究不同热还原处理溶剂对离子掺杂复合光催化剂结构和可见光催化性能的影响。乙二醇作为还原剂,对TiO2结晶过程的控制能力弱于乙醇,不同离子掺杂的复合光催化剂活性大小顺序为Cu2+>Cd2+>La3+>Fe3+>In3+>Ce3+>Yb3+,乙二醇热还原制备的复合光催化剂活性均大于乙醇热还原所制备的样品。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
•   1.1 引言
• 2光催化技术简介'>  1.2 纳米TiO₂光催化技术简介
• 2研究进展'>  1.3 离子掺杂TiO₂研究进展
•     1.3.1 非金属离子掺杂
•     1.3.2 金属离子掺杂
•     1.3.3 稀土离子掺杂
• 2光催化应用所面临的问题'>  1.4 海水体系中TiO₂光催化应用所面临的问题
• 2复合光催化剂研究进展'>  1.5 碳（C）纳米材料-TiO₂复合光催化剂研究进展
•     1.5.1 活性炭载体
• 2'>    1.5.2 碳掺杂TiO₂
• 2复合材料'>    1.5.3 CNT-TiO₂复合材料
• 2复合材料'>    1.5.4 [60]-富勒烯-TiO₂复合材料
• 2复合材料'>    1.5.5 石墨烯-TiO₂复合材料
•     1.5.6 其他形态
•   1.6 总结及论文研究内容
• 第二章 预实验
•   2.1 引言
•   2.2 实验部分
•     2.2.1 实验材料与仪器
•   2.3 预实验结果与讨论
•     2.3.1 苯酚标准曲线
•     2.3.2 复合光催化剂对苯酚的吸附曲线
•     2.3.3 空白对照试验
•   2.4 本章小结
• 2复合光催化剂的制备及其光催化活性'>第三章 弱可见光响应的RGO-TiO₂复合光催化剂的制备及其光催化活性
•   3.1 引言
•   3.2 实验部分
•     3.2.1 实验材料与仪器
•     3.2.2 复合物的制备
•     3.2.3 催化剂表征
•     3.2.4 可见光催化性能评价
•   3.3 表征结果及可见光催化性能分析
•     3.3.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     3.3.2 X射线衍射（XRD）分析
•     3.3.3 透射电子显微镜（TEM）分析
•     3.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     3.3.5 可见光催化性能研究
•   3.4 复合光催化剂光催化机理初步探讨
•   3.5 本章小结
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>第四章 镧(La³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•   4.1 引言
•   4.2 实验部分
•     4.2.1 实验材料与仪器
• 3+)掺杂RGO-TiO₂复合物光催化剂的制备'>    4.2.2 镧(La³⁺)掺杂RGO-TiO₂复合物光催化剂的制备
•     4.2.3 复合物的形貌及结构表征
•     4.2.4 复合物的可见光催化性能评价
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  4.3 镧(La³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     4.3.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     4.3.2 X射线衍射（XRD）分析
•     4.3.3 透射电镜（TEM）分析
•     4.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     4.3.5 电子顺磁共振（EPR）分析
•     4.3.6 可见光催化性能研究
•   4.4 本章小结
• 第五章 不同金属离子掺杂的复合光催化剂及可见光催化性能
•   5.1 引言
•   5.2 实验部分
•     5.2.1 实验材料与仪器
• 2纳米复合物的制备'>    5.2.2 金属离子掺杂RGO-TiO₂纳米复合物的制备
•     5.2.3 复合物的形貌及结构表征
•     5.2.4 复合物的可见光催化性能评价
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.3 镱(Yb³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.3.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.3.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.3.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.3.5 可见光催化性能研究
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.4 铟(In³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.4.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.4.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.4.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.4.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.4.5 可见光催化性能研究
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.5 铈(Ce³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.5.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.5.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.5.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.5.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.5.5 可见光催化性能研究
• 3+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.6 铁(Fe³⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.6.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.6.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.6.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.6.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.6.5 可见光催化性能研究
• 2+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.7 铜(Cu²⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.7.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.7.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.7.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.7.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.7.5 可见光催化性能研究
• 2+)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能'>  5.8 镉(Cd²⁺)离子掺杂RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•     5.8.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     5.8.2 X射线衍射（XRD）分析
•     5.8.3 透射电镜（TEM）分析
•     5.8.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     5.8.5 可见光催化性能研究
•   5.9 本章小结
• 2复合光催化剂及其可见光催化性能'>第六章 乙二醇热还原处理不同RGO-TiO₂复合光催化剂及其可见光催化性能
•   6.1 引言
•   6.2 实验部分
•     6.2.1 实验材料与仪器
•     6.2.2 复合光催化剂的制备
•     6.2.3 复合物的形貌及结构表征
•     6.2.4 复合物的可见光催化性能评价
•   6.3 复合光催化剂表征结果及其可见光催化性能分析
•     6.3.1 红外光谱（FT-IR）分析
•     6.3.2 X射线衍射（XRD）分析
•     6.3.3 透射电镜（TEM）分析
•     6.3.4 X射线光电子能谱（XPS）分析
•     6.3.5 可见光催化性能研究
•   6.4 本章小结
• 第七章 结论与展望
•   7.1 结论
•   7.2 创新点
•   7.3 展望
• 参考文献
• 攻读硕士期间发表论文及参与科研项目
•   1. 论文
•   2. 科研项目
• 致谢

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 李冰蕊

导师: 王挺

关键词: 弱可见光,海水体系,石墨烯,光催化,金属离子掺杂

来源: 浙江工商大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 海洋学,环境科学与资源利用

单位: 浙江工商大学

分类号: X55

总页数: 142

文件大小: 12277K

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