氧还原论文_赵经纬,蔡园满,易秘,梅泽峰

导读:本文包含了氧还原论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:亚铁,金属,催化剂,燃料电池,空腔,磷酸盐,电化学。

氧还原论文文献综述

赵经纬,蔡园满,易秘,梅泽峰[1](2019)在《低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展》一文中研究指出低温燃料电池因其能量转化高效、环境友好等优点在许多方面有广泛的应用,但是其阴极氧还原反应在常温下动力学缓慢的缺点成为限制其在实际中大规模应用的最大障碍。因此,低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂的研究是近年来的热点之一。本文综述了贵金属及其合金、碳基材料和过渡金属大环化合物这叁类氧还原催化剂的研究进展,其中贵金属及其合金类价格较贵,过渡金属大环化合物催化稳定性还有待提高,所以目前前景最好的氧还原催化剂为M-N-C(M=Fe,Co)复合催化剂。最后,作者提出开发高效、高稳定性氧还原催化剂最根本的解决之道在于进一步研究催化机理,提高催化剂催化活性位点利用率。(本文来源于《江西化工》期刊2019年06期)

赵挥,翁晨晨,任金涛,葛丽,刘玉萍[2](2020)在《有机膦酸盐衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料作为高效氧还原电催化剂(英文)》一文中研究指出随着环境污染和能源危机的日益严重,探索高效的非贵金属氧还原电催化剂来替代商业Pt/C迫在眉睫.其中,报道比较多的是具有钴基活性物种和氮掺杂碳的复合材料例如Co-N_x-C, Co_3O_4/GO, Co-N/CNT等,该复合材料具有高导电性、良好的稳定性和优异的催化活性.与其他钴基催化剂相比,磷酸钴由于其成本低廉,对环境友好,多功能的优良特性,已被广泛应用于催化、吸附、分离及储能等领域,在电催化方面也有极大的应用潜力.研究表明,磷酸基团不仅可以充当质子受体,也会诱导局部钴原子的几何结构发生扭曲,从而有利于水分子的吸附并促进析氧反应的发生.此外,磷酸钴也被证实具有一定的氧还原活性.尽管磷酸钴电催化剂的研究已经取得了一定进展,磷酸根有利于质子传输,但是其导电性很差,不利于电荷的转移和传输,使得其电催化活性不高.将磷酸钴和导电碳材料复合是解决问题的有效方法.而且,磷酸钴在碱性溶液中并不稳定,极大限制了其在电催化氧还原中的应用.金属有机膦酸盐是一类包含金属离子和有机膦酸配体的杂化材料,通过简单的焙烧便可以很容易地得到金属无机磷酸盐,并且在焙烧过程中氮掺杂的碳也会原位产生,并包覆在磷酸钴的表面,使得其导电性和催化活性大大提高.为此,本研究组制备了有机膦酸钴衍生的磷酸钴和氮磷掺杂的石墨烯的复合材料并用于电催化氧还原和析氧反应,所得到的材料导电性和稳定性良好,然而,该催化剂的表观活性与商业Pt/C相比仍有较大差距,且使用有机膦酸钴作为前驱体对活性的影响也不甚清楚.因此,本文采用含氮的有机膦酸配体乙二胺四亚甲基膦酸钠(EDTMPS)为磷源制备了氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料(CoPiC-N/CNT-3),其催化活性和稳定性良好,并进一步探讨了各种不同因素对电催化活性的影响.XRD和TEM结果表明,用这种方法得到的磷酸钴(CoPiC)为Co_2P_2O_7物相,与磷酸二氢钠为磷源制备得到的CoPi相比,CoPiC的表面有石墨化碳层的存在, EDS图谱表明, Co, P, C, N均匀地掺杂到复合材料的骨架结构中.Raman光谱结果表明,石墨化碳层的存在和适量的碳纳米管的引入均可以增强复合材料的石墨化程度并提高了导电性,而氮掺杂导致其缺陷位点增多.XPS结果进一步表明,有机膦酸钴可以作为前驱体可制得氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料.电催化反应测试表明, CoPi C-N/CNT-3的氧还原活性与商业Pt/C相当,其遵循的是4电子的反应路径,而且抗甲醇氧化能力和稳定性均优于Pt/C.原因主要归结于以下几点:(1)磷酸钴颗粒与氧化碳纳米管的协同作用可以显着增强氧还原催化活性,引入的碳纳米管可以克服磷酸钴导电性差的缺陷;(2)磷酸钴在复合材料中分散均匀,使得可以充分利用催化剂的活性位点;(3)氮掺杂可以调变材料的电子结构,从而改善催化活性;(4)石墨化碳层的存在可以改善材料的电子导电性和稳定性,有利于电子转移并可以保护磷酸钴颗粒在催化氧还原反应过程中不被电解液腐蚀.可见,所制有机膦酸衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料有望替代Pt/C催化剂,并推动清洁可再生能源领域的相关研究.(本文来源于《Chinese Journal of Catalysis》期刊2020年02期)

杨子凤,焦芮,张万里,牟鹏,李安[3](2019)在《燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展》一文中研究指出燃料电池是一种能将化学能直接转化为电能的装置,具有对环境友好,能量转化率高等优点。目前,燃料电池主要以铂基催化剂为主,但铂价格昂贵,储量有限,易中毒,其商业化应用受到限制,因此开发低廉高效、来源广泛的非贵金属阴极氧还原催化剂成为研究热点。介绍了燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展。(本文来源于《化工新型材料》期刊2019年11期)

魏涛[4](2019)在《Ruddlesden-Popper双功能催化剂对氧还原/氧析出的本征影响》一文中研究指出Ruddlesden-Popper (RP)基金属氧化物同时兼具高的电子和氧离子电导率,已经被广泛证明可以作为双功能氧催化剂。此工作中,作者认为高浓度的填隙氧和高活性的晶格氧是影响RP系列氧催化能力的关键因素(而不是氧空位)。对于氧催化能力,RP系列显示出与钙钛矿系列对氧空位具有完全不同的需求。在RP系列氧催化剂中,是否存在氧空位不是实现高ORR和OER能力的关键因素。作为替代条件,1)通过实验分析,在RP系列氧催化剂中不存在明显的氧空位;2)在RP晶体岩-盐层间的高浓度填隙氧对氧离子表现出更快的迁移能力;3)在钙钛矿层内的晶格氧对氧气催化能力表现出较高的活性。利用异价离子掺杂技术来论证对RP系列催化剂的上述推断;低价离子掺杂不仅没有引入氧空位,而且抑制了晶格氧活性以及降低了填隙氧浓度;而高价离子掺杂明显的提升了晶格氧活性以及增加了填隙氧浓度。具体的,DFT计算及EPR测试均表明,RP材料内不存在明显的氧空位。RP材料导电性分析与上述离子掺杂作用表现出一致的变化规律。进一步的透氧能力分析、SOFCs、SOECs的测试结果均支撑对RP系列氧催化能力的分析。该项研究工作对探究RP氧催化剂本征影响因素,为设计高性能ORR/OER催化剂提供了参考。(本文来源于《稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集》期刊2019-11-15)

刘广权,彭丽萍,曹林洪,吴卫东[5](2019)在《用于氧还原反应的高耐久活性叁元Pt-Ti-Mg薄膜电催化剂》一文中研究指出有效的提高利用效率,降低浪费是能源利用面临的重要问题。质子交换膜燃料电池(PEMFC)能将燃料中的化学能直接转化成电能,其转化效率高达70%,且过程中不会产生氮、硫等的有毒气体。是目前提高能源利用效率的有效途径。催化电极是决定PEMFC转化效率关键因素,目前,工业生产中大多数采用Pt/C作为催化电极材料。研究者们已经解决了Pt/C催化电极的CO中毒等诸多问题[1],并通过过渡金属的加入,大幅提高Pt/C电极的催化活性[2]。近年来,研究人员通过掺杂与去合金方法获得多孔状的Pt/C电极,大大增加反应过程中的接触面积,有效的提高了电极催化效率。但催化电极循环稳定性的进一步提高仍然是亟待解决的关键问题。金属Ti具有良好的抗腐蚀性能,相关报道表明,Ti的掺杂不仅能够提高电极催化效[3],还能有效的提高催化电极的循环稳定性。理论上预测,多孔状的Pt-Ti/C结构合金将成为更有潜力的催化电极材料。本研究首先利用自组装的方法在碳纸上平铺一层PS微球作为基底,再采用超高真空磁控溅射共溅技术,一步合成Pt-Ti-Mg叁元合金,再用HCL和甲苯处理,获得多孔状的Pt-Ti/C结构合金电极。扫描电镜测试结果显示,利用这种方法获得了互交联的叁维网状结构Pt-Ti/C电极,这种结构极大限度的增加其反应接触面积,预计在其氧还原性能的测试中,能够表现出良好的质量比活性和面积比活性,且催化电极循环稳定性也能得到提高。(本文来源于《TFC'19第十五届全国薄膜技术学术研讨会摘要集》期刊2019-11-15)

韩佳锡,蓝邦,周子昊,余林,孙明[6](2019)在《亚铁离子刻蚀α-MnO_2纳米棒的制备及其氧还原性能的研究》一文中研究指出通过简单的液相氧化还原反应,使用亚铁离子对α-MnO_2一维纳米棒做表面刻蚀改性,获得了不同刻蚀程度的α-MnO_2纳米棒。电化学研究表明,20%刻蚀条件下获得的纳米棒相较原样的氧还原反应活性得到提高(半波电位0.79 V对0.75 V)且加速了氧还原反应的动力学过程。与之相反的是30%过度刻蚀的纳米棒的氧还原性能和导电性则大幅度下降。氧还原性能的提升归因于材料缺陷的产生,降低了Mn4+的含量,从而使Mn3+活性位点相对提高,加速了O_2吸附这一速控步骤,加快了氧还原反应的动力学过程。30%过度的刻蚀使得材料的导电性降低,导致了催化性能的下降。结果表明,适度的刻蚀能调和刻蚀作用在缺陷暴露和导电性的削弱方面的矛盾,从而获得高效的氧还原电催化剂。(本文来源于《无机盐工业》期刊2019年11期)

刘虎,杨东辉,王许云,韩宝航[7](2019)在《金属-有机框架衍生的中空碳材料及其在电化学能源存储与氧还原领域中的应用》一文中研究指出金属-有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属离子或金属团簇与有机配体通过配位键连接形成的具有周期性网络结构的多孔配位聚合物。这类材料通常具有孔道规整、比表面积大、孔隙率高、结构可设计及孔壁易修饰等特点,诸多的优点使得MOFs的研究从配位化学跨越到多个学科领域,成为当前多学科交叉前沿热点之一。近来的研究发现,以MOFs为前驱体碳化后制得的碳材料可保留MOFs的大比表面积和多孔结构,同时可以实现均匀的杂原子(如N、P、S、B等)掺杂,而且通过选择合适的MOFs前驱体可调控产物的组成和形貌尺寸,这些显着的结构特征使其具备了成为高性能功能性材料的潜力。最近,以MOFs为模板或前驱体制备的中空碳材料引起了人们的广泛关注,这主要是因为中空结构可有效缓解材料在电化学过程中产生的体积变化及受到的冲击,而且中空结构可暴露出更多的活性位点,具有快速的传质过程,使得材料发挥出最优性能,故而此类材料可被用在二次电池、电容器、电催化等多种电化学器件和多个领域中。基于此,本文综述了MOFs衍生的中空碳材料在储能器件及电催化领域的研究进展,主要包括锂离子电池、锂硫/硒电池、钠离子电池、超级电容器、电催化氧还原等领域,并对这类材料当前面临的挑战及未来的发展趋势进行了阐述。(本文来源于《无机化学学报》期刊2019年11期)

田景华,于海洋,刘姣,李晓凤,张天珩[8](2019)在《不同pH条件下金的氧还原机理的探究》一文中研究指出随着社会和经济的不断发展,人类对能源的需求也随之猛烈增长。而传统的化石能源有着不可再生和环境污染等缺陷,因此,清洁的可再生能源的开发与发展迫在眉睫[1]。电化学氧还原反应(ORR)是燃料电池和金属空气电池等储能和转换系统的关键步骤。由于ORR一直存在着反应迟缓的动力学等问题,因此一直被认为是金属空气电池和燃料电池技术的主要问题之一。在影响ORR性能的诸多因素中,pH值一直有着不可忽视的重要影响。然而对其的研究却一直停留在传统的电化学研究和理论研究上,由于直观证据的缺乏,pH对于ORR过程的影响机理一直难以充分解释。在本篇研究中,我们通过旋转圆盘(RDE)、循环伏安法(CV)与原位表面增强拉曼光谱技术(in-situ SERS)联用对粗糙化的金电极在不同pH的电解液(0.1 M KOH,0.1 M NaClO4,0.1 M HClO4)中的ORR过程进行表征,探究了粗糙化金电极在不同pH下的ORR机理,并在此基础上提出了pH对粗糙化金电极ORR过程的影响的机制。图1为粗糙化金电极在碱性电解液中的原位电化学SERS图。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)

孙娟娟,胡树,任斌[9](2019)在《原位电化学暗场光谱监测单粒子氧还原过程》一文中研究指出纳米粒子由于其独特的物理化学性质在催化及能源领域受到广泛关注。不同形貌及组成的粒子具有不同的催化活性。然而通过传统的表征方法获得的是大量催化剂粒子的平均信息,粒子的异质性以及在表面的聚集状态都将显着影响其催化性能,因此实现单粒子尺度的表征则可能获得明确的构效关系,避免复杂的扩散行为对其行为的影响。我们组近期发展的原位暗场电化学技术则可以通过暗场散射谱实现单颗粒的高灵敏表征,因为粒子的形貌组成,电荷密度及介电环境的变化均可引起散射谱明显。我们通过散射谱表征在0.1 M NaOH溶液中单个Au纳米棒的氧还原过程。如图1A所示,当电位从0 V阶跃到-0.7 V(vs SCE)时,散射谱峰蓝移,电位回到0 V时,谱峰红移。这与Mulvaney课题组所观察到的现象类似,但他们将此现象归因于电荷注入的影响1。而我们通过统计电位为-0.7 V时,不同粒子在不同O2浓度下的峰位移量(图1B),发现高氧气浓度下其峰位置蓝移明显增大,因此我们认为负电位区间的谱峰变化更有可能来源于氧还原过程。由于氧还原中间体的寿命短覆盖度低,因此对中间体的表征一直较为困难,而暗场光谱虽然不能直接得到物种的指纹信息,但其检测灵敏度高,即使是微量物种的吸附均可引起谱峰明显的变化。我们进一步研究反应电位下谱峰的精细变化(图1C),发现谱峰先发生明显蓝移,根据文献拉曼光谱的实验结果2,我们认为这是由于超氧物种的吸附引起。接着谱峰逐渐蓝移,这可能是由于某含氧物种的累积。最终,峰位置达到稳定,而此时半峰宽发生不可逆的展宽,这可能是由于物种吸附导致了金表面重构。因此通过单粒子尺度的表征可以区分不同过程的影响,并且与其他手段相结合实现氧还原中间体的表征,最终帮助对反应机理的理解。(本文来源于《第二十届全国光散射学术会议(CNCLS 20)论文摘要集》期刊2019-11-03)

李福枝,武华训,谭平,李广利,刘军[10](2019)在《Co_3O_4-C/KB催化材料的制备及氧还原催化性能研究》一文中研究指出以氯化钴为钴源,对苯二甲酸为配体,科琴黑600(KB600)作为导电碳载体,采用水热法制备前驱体CoMOF,在惰性气氛下煅烧得到产物Co_3O_4-C/KB。研究了氯化钴和对苯二甲酸用量对产物的氧还原催化性能的影响。研究结果表明,氯化钴与对苯二甲酸的用量变化会影响产物的氧还原催化性能,当两者用量分别为3 mmol和2 mmol时,所得催化剂的氧还原催化性能最佳。(本文来源于《包装学报》期刊2019年04期)

氧还原论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

随着环境污染和能源危机的日益严重,探索高效的非贵金属氧还原电催化剂来替代商业Pt/C迫在眉睫.其中,报道比较多的是具有钴基活性物种和氮掺杂碳的复合材料例如Co-N_x-C, Co_3O_4/GO, Co-N/CNT等,该复合材料具有高导电性、良好的稳定性和优异的催化活性.与其他钴基催化剂相比,磷酸钴由于其成本低廉,对环境友好,多功能的优良特性,已被广泛应用于催化、吸附、分离及储能等领域,在电催化方面也有极大的应用潜力.研究表明,磷酸基团不仅可以充当质子受体,也会诱导局部钴原子的几何结构发生扭曲,从而有利于水分子的吸附并促进析氧反应的发生.此外,磷酸钴也被证实具有一定的氧还原活性.尽管磷酸钴电催化剂的研究已经取得了一定进展,磷酸根有利于质子传输,但是其导电性很差,不利于电荷的转移和传输,使得其电催化活性不高.将磷酸钴和导电碳材料复合是解决问题的有效方法.而且,磷酸钴在碱性溶液中并不稳定,极大限制了其在电催化氧还原中的应用.金属有机膦酸盐是一类包含金属离子和有机膦酸配体的杂化材料,通过简单的焙烧便可以很容易地得到金属无机磷酸盐,并且在焙烧过程中氮掺杂的碳也会原位产生,并包覆在磷酸钴的表面,使得其导电性和催化活性大大提高.为此,本研究组制备了有机膦酸钴衍生的磷酸钴和氮磷掺杂的石墨烯的复合材料并用于电催化氧还原和析氧反应,所得到的材料导电性和稳定性良好,然而,该催化剂的表观活性与商业Pt/C相比仍有较大差距,且使用有机膦酸钴作为前驱体对活性的影响也不甚清楚.因此,本文采用含氮的有机膦酸配体乙二胺四亚甲基膦酸钠(EDTMPS)为磷源制备了氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料(CoPiC-N/CNT-3),其催化活性和稳定性良好,并进一步探讨了各种不同因素对电催化活性的影响.XRD和TEM结果表明,用这种方法得到的磷酸钴(CoPiC)为Co_2P_2O_7物相,与磷酸二氢钠为磷源制备得到的CoPi相比,CoPiC的表面有石墨化碳层的存在, EDS图谱表明, Co, P, C, N均匀地掺杂到复合材料的骨架结构中.Raman光谱结果表明,石墨化碳层的存在和适量的碳纳米管的引入均可以增强复合材料的石墨化程度并提高了导电性,而氮掺杂导致其缺陷位点增多.XPS结果进一步表明,有机膦酸钴可以作为前驱体可制得氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料.电催化反应测试表明, CoPi C-N/CNT-3的氧还原活性与商业Pt/C相当,其遵循的是4电子的反应路径,而且抗甲醇氧化能力和稳定性均优于Pt/C.原因主要归结于以下几点:(1)磷酸钴颗粒与氧化碳纳米管的协同作用可以显着增强氧还原催化活性,引入的碳纳米管可以克服磷酸钴导电性差的缺陷;(2)磷酸钴在复合材料中分散均匀,使得可以充分利用催化剂的活性位点;(3)氮掺杂可以调变材料的电子结构,从而改善催化活性;(4)石墨化碳层的存在可以改善材料的电子导电性和稳定性,有利于电子转移并可以保护磷酸钴颗粒在催化氧还原反应过程中不被电解液腐蚀.可见,所制有机膦酸衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料有望替代Pt/C催化剂,并推动清洁可再生能源领域的相关研究.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

氧还原论文参考文献

[1].赵经纬,蔡园满,易秘,梅泽峰.低温燃料电池阴极氧还原反应催化剂研究进展[J].江西化工.2019

[2].赵挥,翁晨晨,任金涛,葛丽,刘玉萍.有机膦酸盐衍生的氮掺杂的磷酸钴/碳纳米管杂化材料作为高效氧还原电催化剂(英文)[J].ChineseJournalofCatalysis.2020

[3].杨子凤,焦芮,张万里,牟鹏,李安.燃料电池阴极氧还原非铂类催化剂研究进展[J].化工新型材料.2019

[4].魏涛.Ruddlesden-Popper双功能催化剂对氧还原/氧析出的本征影响[C].稀土元素镧铈钇应用研究研讨会暨广东省稀土产业技术联盟成立大会摘要集.2019

[5].刘广权,彭丽萍,曹林洪,吴卫东.用于氧还原反应的高耐久活性叁元Pt-Ti-Mg薄膜电催化剂[C].TFC'19第十五届全国薄膜技术学术研讨会摘要集.2019

[6].韩佳锡,蓝邦,周子昊,余林,孙明.亚铁离子刻蚀α-MnO_2纳米棒的制备及其氧还原性能的研究[J].无机盐工业.2019

[7].刘虎,杨东辉,王许云,韩宝航.金属-有机框架衍生的中空碳材料及其在电化学能源存储与氧还原领域中的应用[J].无机化学学报.2019

[8].田景华,于海洋,刘姣,李晓凤,张天珩.不同pH条件下金的氧还原机理的探究[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019

[9].孙娟娟,胡树,任斌.原位电化学暗场光谱监测单粒子氧还原过程[C].第二十届全国光散射学术会议(CNCLS20)论文摘要集.2019

[10].李福枝,武华训,谭平,李广利,刘军.Co_3O_4-C/KB催化材料的制备及氧还原催化性能研究[J].包装学报.2019

论文知识图

(B)是氧化石墨烯、石墨烯和PDDA功能化...制备二氧化锰/碳纳米管/石墨纸柔性薄...单助催化剂元件抗硫性能对比对ORR的作用机理示意图研究思路Fig.1.10Researchdesign化学还原石墨烯的AFM照片

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