杂多化合物论文_刘光元

导读:本文包含了杂多化合物论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:化合物,烯烃,结构,金属,晶体,重氮化,离子。

杂多化合物论文文献综述

刘光元[1](2019)在《串联反应制备叁氟甲基异香豆素和吲哚杂多环化合物研究》一文中研究指出异香豆素与吲哚是两类重要的杂环化合物,广泛存在于众多天然产物中,具有多种重要的生物活性及药用价值。因此,对其进行结构修饰和改造,合成结构多样性的衍生物具有重要理论研究意义和实际应用价值。过渡金属催化碳氢键活化已经成为有机化学研究的一个热点。传统的方法需要额外的步骤来安装以及去除导向基团,这大大降低了原子经济性和步骤经济性。然而,近几年出现的临时引导基团策略可以克服以上限制和不足,大大增加了该方法的实用性。本论文主要发展了一系列串联反应体系,用于原子经济性和步骤经济性合成异香豆素与吲哚衍生物,具体包含以下叁个方面研究工作:(1).发展了一种铱催化苯甲酸与叁氟甲基苯乙炔氧化交叉偶联的方法,成功制备3-位和4-位叁氟甲基取代异香豆素衍生物。该方法采用叁氟甲基苯乙炔为含氟砌块,具有原料简单易得,条件温和,底物范围广泛等特点。(2).利用临时导向基团策略协助钯催化吲哚甲醛与苯酚醚氧化交叉偶联,合成一系列吲哚多环化合物。该串联反应实现一锅法生成分子间和分子内两根sp~2-sp~2碳碳键。并且,合成的吲哚多环化合物具有一定的光学性质,具有潜在的有机荧光探针应用前景。(3).在无金属催化下,吲哚甲醛与两分子苯酚醚发生串联反应,高效合成一类二芳基吲哚甲烷化合物。该体系使用叁氟乙酸酸酐为唯一促进剂,具有反应条件简单温和,底物普适性广,区域选择性高等优点。(本文来源于《江西师范大学》期刊2019-05-01)

邱磊,汤雨朦,李莲,邹水香,陈砚美[2](2018)在《锶钒杂多化合物的合成及性质》一文中研究指出本文合成了一新的锶钒杂多化合物[Sr3(V2O6)2(OH)2(H2O)6]n,并用X-射线单晶衍射对其结构进行了表征,结果表明该晶体为正交晶系,Cmc21空间群,其空间结构为叁维网状。此外,还对此杂多化合物进行了一系列的表征,如:X-粉末衍射、元素分析,红外光谱和热稳定性分析等。(本文来源于《黄冈师范学院学报》期刊2018年03期)

向诗银[3](2018)在《基于{W_9Mo_9}杂多化合物的合成及其性能研究》一文中研究指出杂多化合物应用广泛,具有良好的应用前景。本文采用水热法、浸渍法等不同的方法分别合成复合材料H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)、杂多酸盐K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)、有机-无机杂化材料Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18),利用FT-IR、XRD、电化学、NMR、EDX、SEM等分析手段对材料的结构等进行表征,并且探究H_6P_2Mo_9W_9O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)对3,4-二氢嘧啶-2(H)酮衍生物的催化活性,探究杂多酸盐K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)和Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18)对苯甲醇的催化氧化性能。主要内容如下:采用水热法分别在140℃、6 h条件和90℃、24 h条件下合成Well-Dawsons杂多酸H_6P_2Mo_9W_9O_(62)和有机金属骨架Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),再以有机金属骨架(MOFs)为载体,使用浸渍法用Well-Dawsons杂多酸H_6P_2W_9 Mo_9O_(62)修饰Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),以增加其活性位点,合成复合材料,以复合材料为催化剂,探究合成嘧啶酮衍生物的最优条件。实验确定的最优条件为n(醛):n(尿素):n(乙酰乙酸乙酯)=1:1.5:1.4,催化质量为反应物总质量的2.0%,反应温度105℃,反应时间60 min,合成6种3,4-二氢嘧啶-2(H)酮衍生物,产物收率为40.1~91.5%。催化剂重复利用5次后,产物收率仍然达到71.3%。以Na_2WO_4·2H_2O和Na_2MoO_4·2H_2O为原料,采用水热法合成前驱体Well-Dawsons杂多酸H_6P_2W_9Mo_9O_(62),前驱体再与KCl反应得到目标产物K_6P_2W_9Mo_9O_(62),以K_6P_2W_9Mo_9O_(62)为催化剂,H_2O_2为氧化剂,以氧化苯甲醇为探针反应,得到最优反应条件为反应温度110℃、反应时间8 h、氧化剂2.2 mL、催化剂用量为0.125 g,在该条件下,苯甲醇的转化率为82.3%,苯甲醛选择率为73.9%,说明K_6P_2W_9Mo_9O_(62)具有良好的催化性能。以不同杂原子配比的杂多酸盐K_6P_2W_(18)O_(62)、K_6P_2W_(15)Mo_3O_(62)、K_6P_2W_9Mo_9O_(62)、K_6P_2W_3Mo_(15)O_(62)、K_6P_2Mo_(18)O_(62)为催化剂,苯甲醛的选择率分别为18.4%、68.8%、73.9%、66.2%、80.2%,苯甲醇的转化率分别为11.5%、76.7%、82.3%、64.9%、95.9%。以K_6P_2W_(18-x)Mo_xO_(62)(X=0,3,9,15,18)为前驱体,采用水热法合成有机-无机杂化材料Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_(18-x)Mo_xO_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O(X=0,3,9,15,18),以Co_2(bpy)_3(ox)(P_2W_9Mo_9O_(62))·2(H_2bpy)·2H_2O为催化剂,以过氧化氢水溶液为氧化剂,在催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的反应中,当反应温度为100℃、反应时间8 h、氧化剂H_2O_2用量为3.2 mL、催化剂质量为0.1 g时,苯甲醇的转化率达到89.1%,苯甲醛的选择性达到96.8%。当阴离子是P_2W_(18-X)Mo_XO_(62)~(6-)(X=0,3,9,15,18),对苯甲醇的转化率大小顺序为W_3Mo_(15)>W_9Mo_9>W_(15)Mo_3>Mo_(18)>W_(18),苯甲醛的选择性大小顺序为W_9Mo_9>W_3Mo_(15)>W_(15)Mo_3>Mo_(18)>W_(18)。以P_2W_9Mo_9O_(62)~(6-)作为催化活性中心时,催化效果最好。催化剂重复利用5次后,苯甲醇的转化率仍然有82.3%,说明催化剂具有较好的稳定性。(本文来源于《湖北师范大学》期刊2018-05-01)

任晓艳[4](2018)在《基于Keggin型杂多钨酸盐的有机-无机杂化化合物的合成,结构表征和性质研究》一文中研究指出本论文选取邻菲啰啉(Phen)、3-氨基吡嗪-2-羧酸(Hapca)为有机配体,硝酸铜、硝酸铬为金属源,分别与Keggin型多酸(盐)H4SiW12O40·nH2O和(Bu4N)4H2[ZnW12O40]在水热和常规条件下进行反应,通过对反应温度、原料、原料的配比和pH的调节,合成了叁个结构新颖的有机-无机杂化化合物。化合物的晶体结构是由单晶X-射线衍射仪测定的,然后利用IR、元素分析、PXRD、热重对其性质进行表征,并初步研究了它们的固体荧光性质以及化合物2的紫外可见光谱和化合物3的光催化性质。合成的叁种新化合物为:[{Cu(phen)2}2(SiW12O40)](1)单斜晶系,Pn 空间群,晶胞参数为 a= 13.542(5)A,b=12.288(5)A,c= 19.826(5)A,ββ = 93.267(5)°,V= 3294(2)A3,Z = 2。[Cr(apca)2(H20)2]4[SiW12O40]·12H2O(2)四方晶系,I41/a 空间群,晶胞参数为 a =30.927(5)A,b = 30.927(5)A,c = 10.910(5)A,α = β = γ = 90.000(5)°,V= 10435(6)A3,Z = 4。[{Cu(phen)(H2O)2}2{Cu(phen)(H2O)}(ZnW12O40)].2H2O(3)单斜晶系,P2(1)/n 空间群,晶胞参数为 a =14.142(4)A,b = 23.063(7)A,c= 19.345(5)A,,= 93.970(5)°。,V= 6294(3)A3,Z=4。化合物1的不对称单元由一个[SiW12O40]4-和两个配合物单元[Cu(phen)2]2+构成。其中[SiW12O40]4-具有典型的Keggin阴离子结构,在化合物中作为二齿配体,通过端氧原子与2个Cu2+连接形成电中性的分子。配合物单元[Cu(phen)2]2+中的Cu2+均为五配位,配位后形成的几何构型为畸变的四方锥。化合物1经邻菲啰啉间的π-π相互作用及多阴离子与有机配体之间的C-H…O氢键作用形成了 3D的超分子结构。常温下固体化合物1在505 nm处展现了一个荧光谱带,而邻菲罗啉的发射峰是在380 nm处,由此可知化合物1的谱带红移了 125 nm。谱带的红移可能是由于金属到配体的电荷转移跃迁导致的。化合物2中的[SiW12O40]4-和配离子[Cr(apca)2(H2O)2]+都是分立的单元。化合物2的固态3D结构的形成不仅有氢键的作用,还包含着π-π的相互作用。化合物2结构中的一个特点是:在3D结构中存在两种类型的孔道,一个孔道中是多阴离子,另一个孔道中是游离水,这两种类型的孔道相互交替排列。化合物2在波长为435 nm处显示一个荧光谱带,可能归属于配体内部的π-π跃迁。化合物3是一个基于[ZnW12O40]6-多阴离子的有机-无机杂化化合物。[ZnW12O40]6-具有典型的Keggin阴离子结构。配离子中的Cu1、Cu2、Cu3都是五配位的,配位构型为四方锥。多阴离子通过两个端氧原子与Cu1相连形成1D链,1D链通过氢键和π-π相互作用形成3D超分子结构。在紫外光照射下,化合物3对有机染料亚甲基蓝的降解有着一定的催化效果,是一种潜在的光催化剂。(本文来源于《东北师范大学》期刊2018-05-01)

兰海瑞[5](2018)在《应用两种杂多酸催化氧化木质素制备芳香化合物》一文中研究指出由于随着世界范围内对燃料需求的增加导致持续价格上涨,而造成的资源枯竭、环境污染、气候异常和生态恶化等问题日益严重。对替代能源和可再生能源的探索日益重要。生物质是最重要的可再生资源之一,全世界每年产生约1700亿吨生物质,但只有3%被人类利用。以新疆为例,作为我国最大的产棉区,年副产棉杆超过1000万吨,其中大部分都以粉碎还田、焚烧或者废弃等简单方式处理。棉杆中含有大约25wt%的木质素,通过选择性催化氧化,可将木质素催化转化为香草醛等芳香化合物,从而减轻对石油煤炭的依赖。木质素转化的关键是催化剂。杂多酸作为降解木质素的最早催化剂,在均相反应中体现出较好的性能。然而,由于其难以分离和循环使用,应用受到较大的限制。因此,本文针对上述问题,探索了磷钨酸、磷钼酸的固载化及其在木质素催化氧化中的性能。为便于机理研究,探讨了以木质素模型分子为底物的反应过程。论文首先制备了木质素模型分子,其次探讨了氧化石墨烯、活性炭、碳纳米管、二氧化硅、SBA-15分子筛等载体对两类杂多酸催化性能的影响,得到了最优制备方法和条件,最后将上述催化剂应用于真实木质素和模型分子的催化氧化反应中,探讨了反应机理,得到了最优反应条件。通过采用NMR、XRD、FT-IR、HPLC、UV-vis DRS、GC-MS等方法,分析了原料、产物及催化剂的组成和结构等信息。通过实验,发现磷钨酸能够有效地催化氧化木质素及其模型分子,通过实验推测并验证其催化机理,得到了最优条件CH_3OH:H_2O(mL:mL)=50:50,反应温度100°C,氧气压力1.5 MPa,反应时间3 h,模型分子的转化率达到了91.3%。同样条件下,对真实木质素进行催化氧化实验,产物分布与模型分子催化氧化产物的分布特点相似。发现磷钼酸在γ-戊内酯(GVL)溶剂中,可与磷钼酸产生良好的协同效应,也对木质素的催化氧化反应具有良好的性能。通过实验得到了最优催化条件GVL:H_2O(mL:mL)=70:30,反应温度150°C,氧气压力1.5 MPa,反应时间4 h,模型分子的转化率达到了92.6%。对真实木质素也进行了催化氧化实验,产物分布与模型分子催化氧化产物的分布特点相似。γ-戊内酯是一种木质素的良好溶剂,可溶解大分子量的木质素,且其极性适当,有望在木质素的催化氧化反应中得到更加深入的应用。对比了氧化石墨烯、活性炭、碳纳米管、二氧化硅、SBA-15分子筛作为载体的催化性能。结果表明,载体氧化石墨烯的性能最优。其次研究了浸渍法、共沉降法、水热法和凝胶法对催化剂负载牢固程度的影响,结果证明水热法得到的催化剂与载体结合最为牢固。采用水热法分别制备了H_3PMo_(12)O_(40)/GO催化剂和H_3PW_(12)O_(40)/GO催化剂,并对其进行了重复使用实验,催化剂的性能较为稳定。在均相催化木质素模型分子的最优条件下对棉杆乙醇木质素进行了催化氧化实验,实验表明产物分布与模型分子催化氧化产物的分布特点相似,因此可推测该催化剂对真实木质素催化解聚机理与模型分子的机理相同。本文实验结果表明磷钨酸及磷钼酸可通过水热法与载体形成稳定高效的多相催化剂,实验结果可为棉杆木质素的高附加值转化提供理论指导和应用参考,有利于完善和丰富棉杆综合利用的应用研究,也为利用可再生资源生产芳香化合物提供了基础数据。(本文来源于《昌吉学院》期刊2018-04-10)

胡菊芳[6](2017)在《含钒杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物的合成、结构与性质》一文中研究指出Keggin型杂多金属氧簇是当前研究地最广泛、最深入的一类多金属氧簇。将过渡金属配离子或有机胺阳离子引入Keggin型多金属氧簇,不仅将构筑结构多样的有机-无机杂化化合物,也将丰富多金属氧簇化合物的性质。本论文基于分子设计与组装的思想,考察了含钒杂多铌氧簇与第一过渡金属配离子或有机胺阳离子的化学反应性能,采用常规、水热法或水热-常规两步法,得到一系列含钒杂多铌氧簇基过渡金属配离子修饰/抗衡叁组分或有机胺阳离子抗衡双组份的有机-无机杂化化合物。通过X-射线单晶衍射、元素分析、PXRD、IR、UV与TGA等常规方法对目标化合物的结构进行了表征,通过XPS对金属元素V、Cu与Co的价态进行了定性分析,对部分化合物进行了磁性或吸附性能研究。1.以K_7HNb_6O_(19)·13H_2O为铌源、V_2O_2(SO_4)_2(H_2O)_6为钒源,在钴盐与乙二胺(en)共存下,采用水热法,分离出一例钴配离子修饰的S中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(1)。[Co~(Ⅱ)(H_2O)_6]_(0.5)[Co~(Ⅱ)(en)_2]_4SNb_8V_8~(Ⅳ)V_(1.25)~VO_(45.25)(OH)_(2.75)·13H_2O(1)化合物1包含一个S中心杂多铌氧簇,SNb_8V_8V_(1.25)O_(45.25),为首例S中心杂多铌氧簇,也是目前报道的最大的铌钒氧簇。该多阴离子通过铌/钒端氧与钴配离子配位相连,形成叁维拓展结构。化合物1首次实现了将钴配离子引入杂多铌氧簇。磁性分析表明,化合物1在低温区表现为弱的铁磁体行为。2.以K_7HNb_6O_(19)·13H_2O为铌源、VOPO_4·2H_2O为钒源,在钴盐与乙二胺或1,2-丙二胺(pn)共存下,采用水热一步法或水热-常规两步法,分离出四例钴配离子修饰/抗衡的P中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(2-5)。通过改变反应温度或引入添加剂N-氨乙基哌嗪,实现了化合物2与3的可控合成。[Co~(Ⅱ)(pn)_2]_4HPNb_(10)V_2~(Ⅳ)O_(40)(V~(Ⅳ)O)_4·17H_2O(2)[Co~(Ⅱ)(pn)_2]_5PNb_(12)O_(40)(V~(Ⅳ)O)_6(OH)_7·15H_2O(3)[Co~(Ⅱ)(pn)_3]_4PNb_(12)o_(40)(V~(Ⅳ)O)_6(OH)_5·20H_2O(4)[Co~(Ⅲ)(en)_3]_2[Co~(Ⅲ)(en)_2(H_2O)_2]_(0.5)H_(2.5)PNb_(12)O_(40) V~VV~(Ⅳ)O_2·20H_2O(5)化合物2包含一个二钒取代四钒帽杂多铌氧簇,PNb_(10)V_2O_(40)(VO)_4,化合物3包含一个六钒帽的杂多铌氧簇,PNb_(12)O_(40)(VO)_6,多阴离子通过铌/钒端氧与钴配离子配位相连,形成叁维拓展结构。化合物4包含一个双钒帽杂多铌氧簇,PNb_(12)O_(40)(VO)_2,化合物5包含一个六钒帽杂多铌氧簇,PNb_(12)O_(40)(VO)_6,多阴离子与钴配离子通过静电与氢键等作用共存于晶格中。尤其地,化合物5对尺寸小的水分子具有选择性吸附性能。3.以K_7HNb_6O_(19)·13H_2O为铌源、VOPO_4·2H_2O为钒源,在铜盐与乙二胺或1,2-丙二胺共存下,采用水热法,分离出两例铜配离子修饰/抗衡的P中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(6-7);以V_2O_5为钒源,得到一例铜配离子修饰/抗衡的V中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(8)。[Cu~(Ⅱ)(en)_2]_4[Cu~(Ⅱ)(en)_2]_2PNb_(12)O_(40)V~VV~(Ⅳ)O_2(OH)_2·11H_2O(6)[Cu~(Ⅱ)(pn)_2])_4PNb_(12)O_(40)(V~VO)_4(OH)_5·13H_2O(7)[Cu~(Ⅱ)(en)_2H_2O][Cu~(Ⅱ)(en)_2]_4V~VNb_(12)O_(40)(V~VO)_4(OH)_7·8H_2O(8)化合物6包含一个双钒帽多铌氧簇,PNb_(12)O_(40)(VO)_2,多阴离子与铜配离子通过静电与氢键等作用共存于晶格中。化合物7与8均包含一个四钒帽杂多铌氧簇,XNb_(12)O_(40)(VO)_4(7:X=P,8:X=V),多阴离子与铜配离子通过铌/钒端氧配位相连,形成叁维或一维拓展结构。4.以[(CH_3)_4N]_9PNb_(12)O_(40)(VO)_2·19H_2O为铌源,采用阳离子交换法,得到两例长链有机胺阳离子抗衡的P中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(9-10);以K_7HNb_6O_(19)·13H_2O为铌源、V_2O_5为钒源,采用水热-常规两步法,分离出一例质子化的乙二胺抗衡的V中心杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物(11)(CH_3)_4N[C_(16)H_(33)(CH_3)_3N)]_8PNb_(12)O_(40)(V~VO)_2·6H_2O(9)[C_(18)H_(37)(CH_3)_3N)]_9PNb_(12)(V~VO)_2·15H_2O(10)(H_2en)_(7.5)(Hen)VNb_(12)O_(40)(NbONO_3)_2(OH)_5·2CH_3OH·7H_2O(11)化合物9-11均包含一个双帽杂多铌氧簇,PNb_(12)O_(40)(VO)_2(9-10)或VNb_(12)O_(40)(NbONO_3)_2(11)。多阴离子与有机胺阳离子间通过静电与氢键等作用共存于晶格中。(本文来源于《北京理工大学》期刊2017-06-01)

陈雪燕[7](2017)在《基于Keggin型杂多钨酸盐的无机—有机杂化化合物的构筑及性能研究》一文中研究指出缺位多酸是多金属氧酸盐中的重要组成部分,由于其易于被修饰和取代、物理化学性能优异等优点,因此在无机-有机杂化化合物的制备中常以其为纳米级的构筑单元进行组装合成。缺位多酸阴离子(如Keggin型单缺、二缺、叁缺等)具有很好的配位能力,通过对合成条件的控制可将1个或多个功能型金属离子引入缺位位置,从而改变其表面负电荷增加反应活性,在此基础上,引入亲氧型稀土金属构筑稀土修饰多酸化合物,更有利于合成结构性能多变的多酸基无机-有机杂化化合物,该方面的研究已成为目前多酸化学的一个热点方向。因此,本文以缺位Keggin型杂多钨酸盐为前躯体,引入6种含氮有机配体,通过过渡金属或稀土金属的修饰,合成了 16例结构新颖的杂多钨酸基无机-有机杂化化合物。通过一系列表征手段对其结构进行了表征,并对相应化合物进行了磁性、电化学及催化性能研究。具体如下:第一章以缺位Keggin型磷钨酸盐为前驱体,通过钒取代得到磷钨钒混配多酸,引入稀土金属和2,6-吡啶二羧酸(L1)配体合成了 8例无机-有机杂化化合物1-8:1、选用单缺位Keggin型磷钨酸盐{PW11}为前驱体,在缺位位置引入V原子得到{PVW11}构筑单元,引入2,6-吡啶二羧酸(L1)和不同种类的稀土金属,通过自组装合成了 5例结构新颖的Ln-L1修饰{PVW11}的化合物1-5:H_3[Eu3(L1)4(H_2O)20(PW11VO40)·4H_2O(1)、H_3[Sm3(L1)4(H_2O)20(PW11VO40)O·4H_2O(2)、[Nd4(L1)4(H_2O)12(PW11V040)]·8H_20(3)、[Pr4(L1)4(H_2O)12(PW11VO40)]·8H_2O(4)、[Dy4(L1)4(H_2O)12(PW11VO40)]·8H_2O(5)。在5例化合物中,配体和稀土相互连接形成叁维框架,多酸阴离子填充于框架中保持电荷平衡并稳定化合物的结构。2.57、2.60、2.56、2.57、2.56 eV的禁带宽度值表明化合物1-5均具有窄带半导体性能;室温下化合物1-3和化合物5的荧光发射光谱显示出对应稀土离子的特征发射峰,并测定了相应的荧光寿命和色度,Eu构筑的化合物1不论是固体状态还是水溶液中均显示出Eu的特征发射峰;化合物1-4呈现了反铁磁性耦合作用,化合物5呈现出弱的铁磁性耦合作用。2、选用叁缺位Keggin型磷钨酸盐{PW9}为前驱体,在缺位位置引入V原子得到{PV3W9}构筑单元,引入2,6-吡啶二羧酸(L1)和不同种类的稀土金属,通过自组装合成了 3例结构新颖的Ln-L1修饰的叁钒取代Keggin型钨多酸化合物6-8:H4[Nd3K(L1)4(H_2O)16(PW9V3O40)]·2H_2O(6)、H4[Sm3K(L1)4(H_2O)16(PW9V3O40)]·2H_20(7)、H4[Pr3K(L1)4(H_2O)16(PW9V3O40)]·2H_2O(8)。化合物 6-8 中稀土金属与 L1 连接形成叁维框架,多酸阴离子通过与K原子的连接参与框架的构筑,进一步稳定化合物的结构;化合物6的荧光发射光谱显示出Sm3+的特征发射峰;2.47、2.50、2.46 eV的禁带宽度值表明化合物6-8均具有窄带半导体性能;化合物6-8呈现了反铁磁性耦合作用。第二章以{PV3W9}为构筑单元,引入不同种类的稀土金属与两种同分异构的有机配体1,4-双(吡啶-4-羧基)-1,4-对二甲苯(L2)和1,4-双(吡啶-3-羧基)-1,4-对二甲苯(L3),通过自组装合成了 5例一维的钒取代Keggin型磷钨多酸化合物9-13:[Eu2(H_2O)10(L2)3PW9V3O40]·2H_2O(9)、[Tb2(H_2O)10(L2)3PW9V3O40]·2H_2O(10)、[Dy2(H_2O)10(L2)3PW9V3O40]·2H_2O(11)、[Sm2(H_2O)10(L3)3PW9V3O40]·2H_2O(12)、[Pr2(H_2O)10(L3)3PW9V3O40]·2H_2O(13)。2.08、2.15、2.10、2.11、2.05 eV 的禁带宽度值表明化合物9-13均具有半导体性能;化合物9和12呈现了反铁磁性耦合作用,化合物10呈现了弱的铁磁性耦合作用。第叁章以叁缺位Na9[α-SbW9]为构筑单元,引入过渡金属离子Fe和Cu以及不同的有机组分,4-吡啶甲酸(L4)、1,2-丙二胺(L5)、4-氨基吡啶(L6),通过自组装成功合成了 3例多酸基无机-有机杂化化合物,包括Na连接{Fe4}夹心单元形成的一维化合物H6(C6NO2H4)2[Fe4Na2(H_2O)18(B-α-SbW9O33)2]·8H_2O(14)、{Cu(1,2-dap)2}基团修饰的偏钨酸化合物H_2Cu2(H_2O)(1,2-dap)4[Cu(1,2-dap)W12O40]·H_2O(15)、基于{Cu3Na3}六夹心单元进一步通过Na原子的连接形成叁维化合物H4[Na8(H_2O)12Cu3(H_2O)2(SbW9)2]·2H_20(16)。测定了相应化合物的固体紫外-可见吸收光谱、荧光性质、变温磁化率曲线及循环伏安特性曲线,化合物14对烯烃环氧化反应具有选择性的非均相催化活性,对环辛烯的环氧化反应具有良好的催化活性。(本文来源于《河南大学》期刊2017-06-01)

戴国勇[8](2017)在《Anderson型杂多酸烷氧化合物催化氧化性能的应用研究》一文中研究指出在最前沿和最新的文献中,催化术语通常与“绿色化学”和“可持续性”等概念密切相关,因为催化是降低许多化学工业过程的能耗和环境负担最有效的方案。选择性催化氧化反应在当前化工行业中特别重要。许多关键的化学品和中间体如醇,环氧化物,醛,酮和有机酸都是通过选择性催化氧化作用产生的。多金属氧酸盐具备很好氧化还原性质,持久的对抗氧化剂和环境兼容性。本论文是对Anderson型杂多酸烷氧化合物催化氧化性能的应用进行探究。(1)使用双边氨基共价修饰的Mn-Anderson型多金属氧酸盐作为催化剂,H2O2为氧化剂,无需自由基引发剂,对苯乙烯进行催化氧化,能够精确可控进行专一选择性生成环氧化合物或顺式—二羟基化合物。通过单因子变量的方法优化反应。经研究发现,当反应温度为50℃时,用CH3CN作为溶剂,对环氧化合物具有专一选择性,其中选择性≥99%,收率≥90%。当反应温度为70℃时,用CH3CN/H20作为溶剂,对二羟基化合物具有专一选择性,其选择性及收率均≥99%。并成功地将各种烯烃转化成相应的环氧化物和顺式二醇,具有优异的选择性和收率。(2)在水中使用单边氨基修饰的Fe-Anderson型多酸[FeMo6018(OH)3{(OCH2)3CNH2}](FeⅢMo6-NH2)作为催化剂,1 atm 氧分子作为氧化剂,催化氧化苯甲醛生成苯甲酸,其中收率和选择性均≥90%。许多种醛类已成功转化为相应的羧酸且具有优良的产率。所需反应条件温和,可在FeⅢMo6-NH2催化剂极低使用量进行,底物甚至可以扩大量到克级,其收率和选择性收率和选择性均≥90%。其操作的简单性、所需条件温和、催化剂绿色环保以及可以回收循环使用。使其在工业规模上使用的潜力。(本文来源于《上海应用技术大学》期刊2017-05-24)

姚如威[9](2017)在《基于分子内金属卡宾的串联反应高效构建杂多环化合物的研究》一文中研究指出多环化合物特别是杂多环化合物,是一种重要的化学物质,其广泛存在于生物活性分子和药物分子中,也应用于材料,农药等领域,因此通过简单的化学合成方法构建实用型多环化合物,是当前我们面临的重要任务之一。近几年,我们课题组发展了一类卡宾串联反应,利用炔基键联的重氮化合物为原料,通过金属催化剂分解重氮基团生成第一个金属卡宾,并与炔基反应发生卡宾转移,在炔基的一个碳原子上,原位构建新的金属卡宾,再通过卡宾反应结束串联。该类串联反应有助于提高反应的成键效率,一步构建多个化学键,在多环化合物的高效合成,潜在的生物活性分子的快速合成方面具有重要的研究前景。第一章介绍了金属卡宾,重氮化合物和非重氮类型卡宾前体。同时对该课题的研究背景作了简单介绍。第二章介绍了铜催化炔基键联的重氮化合物的串联反应,高效合成4-羧基喹啉化合物。同时对其反应机理及产物的应用性进行了一定的研究。第叁章介绍了钯催化下的烯炔酮串联反应,构建多环化合物。同时产物可以通过[4+2]环加成进一步构建桥环化合物。(本文来源于《苏州大学》期刊2017-05-01)

玉轶聪[10](2017)在《Keggin型杂多化合物催化氧化环己醇合成环己酮性能的研究》一文中研究指出环己醇催化氧化脱氢制备环己酮在尼龙制造业中极其重要,在尼龙工业中,环己酮是两种主要原料尼龙-6和尼龙-66的前驱体。环己酮也广泛用于纤维、工业涂料及有机合成等行业。工业上习惯用环己烷液相氧化法,用Cr(VI)和Mn(V)类无机氧化剂氧化环己酮,这些制备过程存在工艺复杂、产率低、氧化剂对环境危害大等缺点。近几年来为了克服上述存在的问题,寻找一种高效、环境友好型催化剂及在液相中以过氧化氢为清洁型氧化剂直接氧化环己醇制得环己酮在学术界和工业生产中引起了相当大的关注。杂多酸化合物以优越的路易斯酸性和氧化还原性引起了人们广泛的注意。作为一类低成本、高效益、环境友好型催化剂,它们的热稳定性、化学稳定性、氧化还原性和酸性可以在分子或原子水平上通过改变附加原子而不改变其结构来调变。由于过渡金属取代的Keggin型杂多酸盐在催化氧化反应中有优异的性能,所以对该类催化剂催化氧化环己醇合成环己酮的研究有着重要的意义。本文合成了不同过度金属取代的Keggin型杂多酸盐催化剂,对其结构进行表征,并将其应用于环己醇氧化反应中来测试它们的催化性能,主要工作如下:1. Na_5PW_(11)Fe O_(39)的合成及表征合成过渡金属Fe单取代的Keggin型磷钨酸钠盐Na_5PW_(11)Fe O_(39),采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和热重(TG)表征了杂多酸盐的结构,结果表明过渡金属Fe原子引入后,取代型杂多酸盐仍然保持着Keggin型结构,同时也测试了样品的热稳定性。2.Keggin型Ni单取代的磷钨酸铯盐的合成及催化氧化环己醇的研究采用降解法合成了过渡金属Ni单取代的Keggin型催化剂Cs PW_(11)Ni O_(39),通过FTIR、XRD及扫描电镜(SEM)等对合成的催化剂进行了表征,结果表明,Ni原子成功的进入到了所合成催化剂的Keggin结构中。探究了催化剂Cs PW_(11)Ni O_(39)在环己醇氧化反应中的催化性能,并优化了反应的工艺条件。得出最佳工艺条件为:反应温度85℃,反应时间2.5h,环己醇0.05mol,双氧水0.2mol,催化剂用量0.2mmol,溶剂乙腈0.2mol。3.Keggin型Sn单取代的杂多酸盐的合成及催化氧化环己醇的研究通过酸化法制备了Sn单取代的杂多酸钾盐K_7M~ⅡW_(11)Sn~ⅣO_(39)OH(M=Co,Fe,Ni,Zn,Mn)及季铵盐QH_(x )Co~ⅡW Sn~ⅣO_(39)OH(x=1~6),采用FTIR、XRD及电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)对杂多酸盐进行了表征。以环己醇催化氧化制备环己酮为探针反应,考察了杂多酸盐的催化性能。结果表明,在质量分数30%的过氧化氢水溶液为氧化剂,催化剂(C_4H_9)_4NH_(x )Co~ⅡW_(11)Sn~Ⅳ为0.25mmol,反应温度85℃,反应时间2h,环己醇0.05mol,过氧化氢0.2mol,乙腈0.2mol的条件下,环己醇的转化率及环己酮的选择性分别可达95.68%,96.75%,并推断出了可能的反应机理,即过渡金属Sn为催化反应的活性中心。(本文来源于《兰州理工大学》期刊2017-04-20)

杂多化合物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文合成了一新的锶钒杂多化合物[Sr3(V2O6)2(OH)2(H2O)6]n,并用X-射线单晶衍射对其结构进行了表征,结果表明该晶体为正交晶系,Cmc21空间群,其空间结构为叁维网状。此外,还对此杂多化合物进行了一系列的表征,如:X-粉末衍射、元素分析,红外光谱和热稳定性分析等。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

杂多化合物论文参考文献

[1].刘光元.串联反应制备叁氟甲基异香豆素和吲哚杂多环化合物研究[D].江西师范大学.2019

[2].邱磊,汤雨朦,李莲,邹水香,陈砚美.锶钒杂多化合物的合成及性质[J].黄冈师范学院学报.2018

[3].向诗银.基于{W_9Mo_9}杂多化合物的合成及其性能研究[D].湖北师范大学.2018

[4].任晓艳.基于Keggin型杂多钨酸盐的有机-无机杂化化合物的合成,结构表征和性质研究[D].东北师范大学.2018

[5].兰海瑞.应用两种杂多酸催化氧化木质素制备芳香化合物[D].昌吉学院.2018

[6].胡菊芳.含钒杂多铌氧簇基有机-无机杂化化合物的合成、结构与性质[D].北京理工大学.2017

[7].陈雪燕.基于Keggin型杂多钨酸盐的无机—有机杂化化合物的构筑及性能研究[D].河南大学.2017

[8].戴国勇.Anderson型杂多酸烷氧化合物催化氧化性能的应用研究[D].上海应用技术大学.2017

[9].姚如威.基于分子内金属卡宾的串联反应高效构建杂多环化合物的研究[D].苏州大学.2017

[10].玉轶聪.Keggin型杂多化合物催化氧化环己醇合成环己酮性能的研究[D].兰州理工大学.2017

论文知识图

型1:9系列杂多化合物的结...型杂多化合物的结构杂多阴离子[α-PW12O40]席夫碱修饰SBA-15负载K10-n[Xn+W11M...叁种固体杂多酸化合物催化剂(a)表面...Fig.4.11化合物8到10光催化产氢示意图4.2....

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杂多化合物论文_刘光元
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